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長春應化所王獻紅團隊 JACS: 可逆鋰鹽催化實現固態聚合物電解質閉環回收

2025-02-27 來源：高分子科技

隨著全球能源結構的轉型和電動汽車產業的迅速崛起，鋰電池作為重要的儲能設備，在各個領域展現出了巨大的應用潛力。然而，伴隨而來的鋰電池回收問題，尤其是電解質的回收，成為了鋰電池行業亟待解決的重要挑戰。鋰資源的稀缺、高性能氟化鋰鹽的高成本及其潛在的環境負擔，使得電解質回收顯得尤為緊迫。

據此，中科院長春應用化學研究所王獻紅團隊提出了一種創新的固態聚合物電解質（SPE）閉環設計方案，通過雙（三氟甲烷）磺酰亞胺鋰（LiTFSI）的可逆催化機制，成功實現SPE的閉環回收。LiTFSI可視為由路易斯酸（Li⁺）和路易斯堿（TFSI^-）組成，受其內在結構的啟發，研究人員利用這一路易斯對實現了三功能設計：作為原位聚合催化劑、電荷載流子供體和解聚催化劑，在電解質使用壽命結束后，可分別對單體（>90%）和LiTFSI（>98%）實現高效回收（圖1）。

圖1.基于LiTFSI的三合一作用實現SPE閉環回收示意圖

以LiTFSI為催化劑，二元醇為（8F-2OH）引發劑，可實現三亞甲基碳酸酯（TMC）的可控高效開環聚合（ROP）。研究表明，LiTFSI在60分鐘實現93%的TMC轉化率，且聚合產物結構可控，無副反應發生，為后續SPE的結構調控奠定了基礎（圖2）。機理研究顯示，Li⁺與TMC的羰基配位以激活單體，而TFSI^-通過與醇類引發劑和聚合物鏈末端羥基形成氫鍵加合物的形式激活引發劑/聚合物鏈末端，確保環狀碳酸酯的選擇性開環聚合（圖3）。

圖2. LiTFSI催化TMC可控開環聚合

圖3. LiTFSI催化TMC開環聚合機理

離子電導率（σ）是SPE的關鍵性能指標。本研究通過精確調控SPE中的LiTFSI含量、聚合物分子量和支化結構，實現了離子解離和聚合物鏈運動能力的最佳平衡，顯著提升了離子導電性。具體來說，原位聚合所得線性SPE P6（M_n ≈ 15 kg/mol，10 mol% LiTFSI）表現出1.62 × 10^-3 S cm^-1的優異離子電導率（25 °C），遠高于異位聚合的7.71 × 10^-6 S cm^-1，這一顯著差異表明原位聚合在減少界面阻抗和提高離子導電性方面具有重要優勢。此外，優選的SPE P6的鋰離子遷移數達到0.52，氧化電位為4.7V，均優于其液態前驅體，展現出了較強的電化學穩定性。在電池性能方面，Li/P6/Li對稱電池在0.5 mA cm^-2電流密度下可保持800小時以上的長期循環，并且，P6與高電壓陰極表現出良好的兼容性，Li||P6||NCM811軟包電池在極端條件下（如彎曲、刺穿和切割）均展現出優異的安全性和柔性（圖5）。

圖4. 基于載流子濃度和鏈運動能力優化離子電導率

圖5. 優選SPE P6的電化學性能

在電解質使用廢棄后，采用LiTFSI催化的化學解聚方法，促進了PTMC基SPE的高效分離和閉環回收。向使用后的SPE額外添加LiTFSI（至50 mol%），于180°C下加熱30分鐘，可得到澄清溶液。通過簡單的純化過程，研究人員成功回收了98%的LiTFSI和90%的TMC單體。回收所得LiTFSI和TMC單體可再次用于電解質的合成，且再生SPE與初始樣品性能相當，達到了閉環回收的效果（圖6）。

圖6. LiTFSI和TMC的閉環回收及SPE再生

總結：這項突破性的工作展示了一種新型電解質的開發思路：利用LiTFSI可逆催化功能實現新型可閉環回收SPE體系。LiTFSI作為原位聚合的催化劑、離子載流子和解聚催化劑，在鋰電池的生命周期中發揮了三重作用。這一機制實現了高離子導電性、優異界面兼容性、結構可控的SPE的高效制備，并提供了優異的循環性能。使用后的SPE可高效解聚為單體，TMC回收率>90%，LiTFSI幾乎完全回收。這項工作增強了SPE的可持續性，提供了實現循環和可持續經濟的可行路徑，推動了下一代鋰金屬電池的閉環回收。

該工作以“Closed-Loop Recyclable Solid-State Polymer Electrolytes Enabled byReversible Lithium Salt Catalysis”為題發表在《J. Am. Chem. Soc.》上，文章第一作者為陳佩博士，王獻紅研究員和劉順杰研究員為本文通訊作者。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17035

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（責任編輯：xu）

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