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  近期，浙江大學航空航天學院曲紹興教授團隊采用鹽析（Salting-out）處理實現了聚丙烯酰胺/殼聚糖（PAAm/CS）復合水凝膠的增強。隨后，通過循環加卸載形式的力學訓練誘導了自增強行為：當外部變形超過訓練變形（即歷史最大拉伸比）時，水凝膠展現出比單次加載下更高的應力曲線。通過宏觀力學實驗與分子動力學模擬相結合，闡明了增強和自增強的微觀機制。在鹽析處理前，殼聚糖分子鏈以游離態均勻分布在PAAm/CS復合水凝膠中。鹽析處理將屏蔽殼聚糖分子鏈上正電荷間的靜電排斥作用，結合疏水締合作用，游離態殼聚糖分子鏈互相靠近并形成團簇相（如圖1a與b所示），導致水凝膠材料強度的提升。此外，循環載荷促進了殘留的游離殼聚糖分子鏈整合到這些團簇相中，形成更大、更強的團簇相，從而進一步實現了力學訓練下的自增強（如圖1c與d所示）。所揭示的微觀機理表明，水凝膠自增強行為的強弱與鹽析后殘留的游離殼聚糖分子鏈的數量密切相關。在該機理的指導下，作者通過降低鹽析時鹽溶液的濃度，增加了鹽析后水凝膠中游離殼聚糖分子鏈的數目，從而提升了水凝膠的自增強程度（如圖2所示）。這項工作加深了對鹽析和力學訓練下水凝膠的增強/自增強行為與機理的理解，可為設計具有優異自增強性能的水凝膠材料與器件提供指導。

圖1. 鹽析與力學訓練下，水凝膠材料的增強與自增強機理微觀示意圖

圖2. 力學訓練歷史與自增強效果展示

  該工作以“Strengthening and self-reinforcement of Polyacrylamide/Chitosan hydrogel through salting-out treatment and mechanical training”為題發表在《Macromolecules》上。文章第一作者是浣江實驗室研究員/浙江大學平臺百人計劃研究員鐘旦明博士，浙江大學楊華博士后是論文共同通訊作者，論文作者還包括浙江大學博士生許鈞崴和碩士生朱凱。該研究得到國家自然科學基金委和浣江實驗室專項項目的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.5c00199