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  中山大學(xué)陳小明院士、張杰鵬教授研究團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事功能配位化學(xué)和配位聚合物晶體工程研究，在化工分離與吸附等領(lǐng)域取得重要突破。該團(tuán)隊(duì)在Science, Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Adv. Mater., Acc. Chem. Res., Chem. Rev., Chem. Soc. Rev.等期刊發(fā)表論文400余篇，（含73篇《科學(xué)》、《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》和德國(guó)《應(yīng)用化學(xué)》等IF > 8.6期刊論文）,SCI他引累計(jì)超過(guò)3萬(wàn)次,獲授權(quán)專利8項(xiàng)。陳小明院士于1996年獲國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金資助，1999年獲聘長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授，2009年當(dāng)選中國(guó)科學(xué)院院士；張杰鵬教授于2012年獲國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金資助，2015年獲聘長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授；張偉雄副教授于2017年獲國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金資助。

陳小明院士指導(dǎo)研究生實(shí)驗(yàn)工作

  近日，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院陳小明院士、張杰鵬教授團(tuán)隊(duì)就配位聚合物多孔材料設(shè)計(jì)、合成、氣體吸附和相關(guān)機(jī)理的研究成果作相關(guān)介紹。

  丁二烯是產(chǎn)量最大的化工產(chǎn)品之一，其生產(chǎn)過(guò)程中需要耗費(fèi)大量的能量和有機(jī)溶劑對(duì)成分復(fù)雜的C4烴類(lèi)混合物進(jìn)行蒸餾分離。利用多孔材料進(jìn)行吸附分離是一種潛在的高效分離提純方法，但分子較小、極性較大的丁二烯容易被吸附，在脫附過(guò)程中不但容易被殘留的其它C4烴類(lèi)污染，而且容易受熱聚合。他們前期已經(jīng)發(fā)現(xiàn)可以利用合理設(shè)計(jì)的超微孔親水多孔材料對(duì)C2烴類(lèi)實(shí)現(xiàn)反常的極性選擇。針對(duì)丁二烯分子柔性顯著小于其它鏈狀C4烴類(lèi)的特點(diǎn)，他們希望能進(jìn)一步通過(guò)特殊的孔道形狀控制這些柔性客體分子的構(gòu)型，利用構(gòu)型變化的能量差獲得反常的吸附選擇性和最優(yōu)的C4烴類(lèi)吸附分離順序。

張杰鵬教授

張偉雄副教授

  研究團(tuán)隊(duì)對(duì)10例代表性配位聚合物多孔材料的計(jì)算機(jī)模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，形狀尺寸合適的離散孔洞最有利于控制柔性客體分子的構(gòu)型和并反轉(zhuǎn)吸附選擇性，而連續(xù)的孔道對(duì)客體分子的吸附擴(kuò)散又是必須的。通過(guò)模擬計(jì)算,發(fā)現(xiàn)具有準(zhǔn)離散孔洞的柔性多孔材料MAF-23在兩種要求中取得平衡，實(shí)現(xiàn)了反常而且最優(yōu)的C4烴類(lèi)混合物吸附分離順序。常溫常壓下將丁二烯、丁烯、異丁烯和丁烷混合物通過(guò)MAF-23填充的固定床吸附裝置后，吸附最弱的丁二烯最先流出而且純度很容易達(dá)到99.9%，同時(shí)可避免常規(guī)純化方法中因加熱而產(chǎn)生的丁二烯自聚問(wèn)題。相關(guān)工作發(fā)表于國(guó)際權(quán)威雜志《科學(xué)》上,受到了廣泛的關(guān)注。

  乙烯、丙烯和1,3-丁二烯等小分子烯烴是世界上最大宗幾種化工產(chǎn)品/原料。為了將它們和其它相似飽和/不飽和烴類(lèi)副產(chǎn)品分離，需要使用高能耗和環(huán)境不友好的低溫高壓或溶劑萃取精餾技術(shù)。

  基于分子幾何和物理性質(zhì)差別，多孔材料可以對(duì)混合物中各組分產(chǎn)生差異性吸附，但常規(guī)多孔材料對(duì)分子量相似的烴類(lèi)分子缺乏識(shí)別機(jī)制，吸附選擇性通常很低。配位聚合物是一種新型多孔材料，具有結(jié)構(gòu)多樣、可設(shè)計(jì)、易修飾等優(yōu)勢(shì)，可以利用氫鍵、配位鍵等識(shí)別機(jī)制增強(qiáng)對(duì)不飽和烴的吸附作用，或利用精確控制的孔徑排除對(duì)較大的飽和烴的吸附。近年來(lái)，配位聚合物多孔材料已經(jīng)在小分子烴類(lèi)混合物分離領(lǐng)域取得了系列令人矚目成果。

  雖然親水性多孔材料都選擇性吸附極性更大的不飽和烴類(lèi)，利用超微孔表面精確排列的氫鍵受體，有可能高效識(shí)別并結(jié)合極性較低的烷烴而非極性較大的烯烴，即實(shí)現(xiàn)選擇性的反轉(zhuǎn)。目前該團(tuán)隊(duì)的研究結(jié)果表明，主客體超分子作用、主體柔性和客體柔性都對(duì)反轉(zhuǎn)吸附選擇性至關(guān)重要。這些策略有望用于設(shè)計(jì)合成具有更理想吸附分離效果的新型多孔材料。

  團(tuán)隊(duì)未來(lái)將繼續(xù)瞄準(zhǔn)配位聚合物多孔材料化學(xué)與晶體工程國(guó)際前沿與國(guó)家重大需求，充分發(fā)揮團(tuán)隊(duì)的研究特色與整體優(yōu)勢(shì)，與國(guó)外廣泛合作，圍繞新型化工吸附分離材料、新型綠色產(chǎn)能材料等方面的基礎(chǔ)及應(yīng)用基礎(chǔ)研究，來(lái)滿足我國(guó)經(jīng)濟(jì)社會(huì)高速發(fā)展對(duì)清潔可持續(xù)能源的需求，以及廣大人民群眾對(duì)環(huán)境和健康的更高要求等。 

  論文鏈接：http://science.sciencemag.org/content/356/6343/1193