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  近年來，三元策略在調(diào)控有機(jī)太陽能電池活性層形貌，改善器件性能方面顯示出巨大的潛力，成為有機(jī)光伏領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。迄今為止，已有相關(guān)文獻(xiàn)報道液晶小分子（LCSM）作為第三組分在調(diào)控活性層形貌方面的獨(dú)特優(yōu)勢。BTR及其衍生物是目前使用最多的LCSMs，但這類分子具有非常高的液晶相轉(zhuǎn)變溫度，該溫度遠(yuǎn)高于活性層薄膜的熱退火溫度，也就是說，當(dāng)前基于這類LCSMs的三元有機(jī)太陽能電池（TOSCs）的研究低于其液晶相轉(zhuǎn)變溫度，并且分子本身的能級、混溶性等因素，在一定程度上也可能會對薄膜形貌產(chǎn)生影響，因此無法準(zhǔn)確判斷LCSM自組裝特性對活性層形貌的調(diào)控作用，LCSM在TOSC內(nèi)部的工作機(jī)制尚未得到系統(tǒng)和深入的研究。此外，這些LCSMs具有相對復(fù)雜的分子結(jié)構(gòu)和繁瑣的合成步驟，嚴(yán)重限制了它們的廣泛應(yīng)用。

  針對上述問題，江西師范大學(xué)/南昌大學(xué)陳義旺教授、廖勛凡特聘教授團(tuán)隊以低液晶相轉(zhuǎn)變溫度（112.8℃）的液晶小分子DFBT-TT6作為第三組分，基于高效的非富勒烯體系PM6:Y6構(gòu)建TOSC。為了揭示液晶分子 DFBT-TT6對TOSC性能的影響并同時消除分子結(jié)構(gòu)等其他因素的干擾，進(jìn)一步合成了具有低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、結(jié)構(gòu)相似的非液晶分子 DFBT-DT6作為對比。有趣的是，通過添加DFBT-TT6來微調(diào)PM6:Y6共混物的結(jié)晶度和相分離，在液晶相變溫度下退火，僅用3 wt％的DFBT-TT6即可調(diào)控薄膜形貌達(dá)到最佳狀態(tài)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，DFBT-TT6可以增強(qiáng)PM6和Y6的結(jié)晶度，增加相分離并減小π–π堆積距離，從而在PM6:Y6:DFBT-TT6器件中實(shí)現(xiàn)超快的激子解離和更高的電荷收集效率。此外，DFBT-TT6與PM6和Y6都顯示出較好的相容性，傾向位于PM6和Y6的界面上，這有利于電荷的轉(zhuǎn)移。

  相反，非液晶分子DFBT-DT6對形貌調(diào)控和器件性能的影響可忽略不計，表明了LCSM自組裝特性在形貌調(diào)控方面的獨(dú)特優(yōu)勢。有利的形貌演變與改善的結(jié)晶度、相分離，促進(jìn)了電荷的轉(zhuǎn)移、激子的解離和收集，最終基于PM6:Y6:DFBT-TT6的TOSC的光電轉(zhuǎn)換效率從15.76％提高到17.05％，短路電流密度高達(dá)26.56 mA / cm² 。這項工作不僅為LCSMs誘導(dǎo)活性層形貌演化提供了深刻的見解，而且提出了使用具有合適液晶相轉(zhuǎn)變溫度的液晶分子來進(jìn)一步促進(jìn)TOSCs發(fā)展的有效策略。

圖1. PM6、Y6、DFB-TT6、DFBT-DT6的（a）化學(xué)結(jié)構(gòu)式,（b）能級圖，（c）紫外可見光吸收光譜。

圖2. （a）器件光電轉(zhuǎn)換效率；（b）器件效率重現(xiàn)性；（c）器件外量子效率；（d）光電流與有效電壓的關(guān)系；（e）器件電流對光強(qiáng)的依賴性；（f）器件電壓對光強(qiáng)的依賴性。

  首先，DFBT-TT6與DFBT-DT6作為第三組分對器件性能的影響被探究，可以清楚地發(fā)現(xiàn)，少量的DFBT-TT6有助于器件電流的提升，當(dāng)DFBT-TT6含量的較大時，器件性能下降，與活性層內(nèi)過度的相分離有關(guān)，3 wt％的DFBT-TT6可調(diào)控薄膜形貌達(dá)到最佳狀態(tài)，獲得最高的器件性能。相反，DFBT-DT6對器件性能的影響可忽略不計。

圖3 廣角掠入射X射線散射（a）二維圖；（b）一維圖。

  為了深入研究上述變化規(guī)律，對二元及三元器件表面形貌，內(nèi)部聚集狀態(tài)及分子鏈堆疊情況分別進(jìn)行了原子力顯微鏡（AFM）和廣角掠入射X射線散射（GIWAXS）的表征。可清晰地發(fā)現(xiàn)，適量的DFBT-TT6可以增強(qiáng)PM6和Y6的結(jié)晶度，增加相分離并減小π–π堆積距離。非LCSM DFBT-DT6對形貌調(diào)控的影響很小，表明了LCSM自組裝特性在形貌調(diào)控方面的獨(dú)特優(yōu)勢。

圖4.（a）DFBT-TT6:PM6共混物在不同比例下的熔融峰曲線；（b）DFBT-TT6:Y6共混物在不同比例下的熔融峰曲線；（c）（d）DFBT-TT6:PM6共混物與DFBT-TT6:Y6共混物關(guān)于χ的擬合曲線；（e）基于PM6:Y6和PM6:Y6:DFBT-TT6器件的形貌演化示意圖。

  研究人員進(jìn)一步通過差示掃描量熱儀（DSC）計算了Flory-Huggins interaction parameter (χ)來判斷第三組分DFBT-TT6與給受體間的混溶性，DFBT-TT6與PM6和Y6都顯示出較好的相容性。利用材料的表面能得出了DFBT-TT6的浸潤系數(shù)，DFBT-TT6傾向位于PM6和Y6的界面上，這對于電荷的轉(zhuǎn)移是十分有利的。超快瞬態(tài)吸收（fs-TA）的結(jié)果也顯示出在基于PM6:Y6:DFBT-TT6的器件中存在更快的空穴轉(zhuǎn)移。

  以上相關(guān)成果以《Regulating Favorable Morphology Evolution by a Simple Liquid-Crystalline Small Molecule Enables Organic Solar Cells with over 17% Efficiency and a Remarkable Jsc of 26.56 mA/cm²》為題，在國際權(quán)威期刊《Chemistry of Materials》上發(fā)表，論文第一作者為廖勛凡教授和碩士研究生何倩楠，通訊作者為江西師范大學(xué)/南昌大學(xué)陳義旺教授和江西師范大學(xué)廖勛凡教授，此外，特別感謝香港中文大學(xué)路新慧教授和浙江大學(xué)朱海明教授對本工作的幫助。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c04297