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  導電水凝膠是一種典型的軟物質，具有良好的生物相容性，可對外界機械力做出響應，并將其轉化為電信號。作為柔性可穿戴應變傳感器，近年來科學家們設計了許多新型導電水凝膠。導電水凝膠用作可穿戴傳感器的首要要求是較好的機械強度。然而，傳統的合成水凝膠力學性能較差。為了改善其力學性能人們提出了許多策略，包括四臂聚乙二醇凝膠，納米復合凝膠，雙網絡凝膠，拓撲凝膠，雙交聯凝膠等。一個可靠和穩定的應變傳感器還需要凝膠具有非常好的回彈性，保證持續的應變能夠有效回復。傳統的水凝膠通常是非粘性的，用作可穿戴傳感器時需要借助膠帶、繃帶或粘合劑將其固定在人體皮膚上，操作復雜，且由于凝膠不能與皮膚形成密切接觸，微弱的信號很難被檢測到。此外，在0℃以下，傳統凝膠中的水會結冰，使得凝膠變硬發脆，喪失柔性。文獻中已有很多分別具有高強度、高回復性、抗凍或黏附性的水凝膠的報道，但設計合成同時具備高強度、高回復性、抗凍和黏附性的水凝膠仍具有挑戰性。

  最近南開大學關英、張擁軍教授課題組報道了一種簡單的利用多功能大分子交聯劑(MC)使水凝膠同時具備高韌性、高回復性、抗凍和黏附性方法。這種基于聚羥乙基-谷氨酰胺的多功能大分子交聯劑的結構如圖1所示。

圖1. 交聯劑MC以及水凝膠的合成制備

  與傳統的短鏈交聯劑BIS不同，MC是一種長鏈交聯劑。使用這種長鏈交聯劑可以增大水凝膠的網孔尺寸，降低凝膠網絡的不均一性，從而改善其力學性能。研究表明MC交聯的水凝膠具有優異的力學性能和回彈性。最高斷裂強度達0.664MPa，最終回彈性達~ 87.2%。

圖2. 力學性能表征。

  大分子交聯劑的引入同時引入了大量羥基和酰胺基團等極性黏附基團，使得MC交聯的水凝膠具有優異的黏附性能，能夠很好的黏附在各種物品表面，包括燒杯、離心管、吸耳球、紙盒、砝碼、鋁制試管架、坩堝等。其中，水凝膠在玻璃片上的黏附強度高達109.3kPa。

圖3. 水凝膠的黏附性能。

  更重要的是，這種凝膠可以牢固地粘在人體皮膚上，具有良好的組織粘附性。用于可穿戴應變傳感器時只需簡單地貼附在相應部位皮膚上，就可進行工作。利用這一凝膠可監測各種人體運動，不僅可監測手指、手腕、膝蓋彎曲這種較大的肢體運動，還可以監測呼吸、說話這種小的肌肉活動。

圖4. 水凝膠傳感器用于監測人體運動。

  極性基團的引入也顯著地抑制了凝膠中水的冰點。例如A5N2MC1.5%的冰點低至約-50°C 。這樣的凝膠在?20℃下冷凍24小時后仍保持高度的柔韌性和可拉伸性，粘附性能也基本保持，這使得傳感器能夠在零下的溫度下仍可以有效工作。

圖5. 水凝膠的抗凍性。

  總之以多功能MC為交聯劑，可合成同時具有高韌性、高回彈性、優異附著力和耐低溫性能的導電水凝膠。與BIS交聯凝膠相比，MC交聯水凝膠力學性能顯著改善,斷裂伸長率提高了12.4倍，拉伸強度提高了5.1倍，韌性提高了46倍。該水凝膠體系也具有很高的回彈性，回彈性高達~ 87.2%。大量黏附基團的引入也使凝膠的黏附性能顯著改善。與BIS交聯凝膠相比，MC交聯凝膠的粘附強度提高了9倍。同時大量羥基的引入也顯著降低了凝膠的冰點，因此表現出優異的抗凍性能。這一凝膠可望用于柔性可穿戴應變傳感器，用于人體運動的監測。

  該研究工作發表在ACS Appl. Mater. Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.1c12687）上，論文第一作者是南開大學化學學院博士研究生劉瑞，通訊作者為張擁軍教授和關英副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c12687