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  具有簇聚誘導發(fā)光(CTE)性質(zhì)的化合物因其結(jié)構(gòu)可調(diào)性好、合成便捷、水溶性好、生物毒性小等優(yōu)點已逐漸吸引越來越多學者的關注。圓偏振發(fā)光(CPL)在光電子學、非線性光學、三維顯示、生物探針和數(shù)據(jù)記錄等領域中具有重要的意義；然而尚未有基于純有機CTE體系的CPL材料的報道。在以往的CTE相關研究中，其簇生色團往往以無序的方式團聚在一起而不表達手性，這限制了簇發(fā)光材料在該領域的應用。

  基于利用自組裝調(diào)控CTE材料結(jié)構(gòu)進而調(diào)控CTE發(fā)光的思想，北京大學化學院閻云研究員與香港中文大學（深圳）唐本忠院士合作，通過固相分子自組裝手段實現(xiàn)了簇生色團的2維超分子排布，構(gòu)筑出了首例基于純有機CTE體系的圓偏振發(fā)射。

  該團隊選擇具有分子手性的陽離子α-聚-L-賴氨酸(PLL)和油酸陰離子(OL)，在水溶液中通過靜電組裝得到交聯(lián)的囊泡，通過離心并施加溫和的機械壓力，得到了層狀堆積的固體膜材料。PLL和OL上的富電子基團(羧基，酰胺和氨基)的聚集產(chǎn)出了CTE熒光，從囊泡到薄膜，該熒光由波長依賴變?yōu)榱朔遣ㄩL依賴，預示了空間規(guī)則排布的形成。

圖a,c,d分別顯示了PLL-OL靜電組裝乳液的宏觀與微觀形貌，及其波長依賴發(fā)光；圖e,f,g則為壓力誘導下薄膜的形成，其宏觀性狀與非波長依賴發(fā)光光譜

  進一步地結(jié)構(gòu)分析表明，OL離子排列形成雙分子層，而PLL通過靜電組裝在OL形成的雙層界面上方折疊排列，這同時導致了富電子（O和N原子）的陣列排布。通過透射電子顯微鏡可以看到清晰的間隔為0.355 nm的條紋結(jié)構(gòu)。

PLL-OL薄膜的結(jié)構(gòu)表征

  規(guī)則排布的富電子一方面是簇生色團，另一方面也構(gòu)成了氨基分子的手性。經(jīng)過規(guī)則的排布，手性組裝放大形成了二維的超分子手性，簇生色團規(guī)則排列在超分子手性空間中，得到了顯著的圓偏振熒光發(fā)射。由于組裝的規(guī)則程度受濕度影響，因而圓偏振熒光具有明顯的濕度響應性。

PLL-OL薄膜的濕度響應圓偏振熒光

  進一步往薄膜中摻雜熒光素鈉(FS)，摻雜后，通過F?rster共振能量轉(zhuǎn)移 (FRET)，基于CTE的藍色CPL發(fā)射同樣傳遞給了FS，發(fā)射出明亮的黃色CPL熒光，這意味著多色CPL發(fā)光成為可能。

F?rster共振能量轉(zhuǎn)移 (FRET)實現(xiàn)顏色可調(diào)的CPL發(fā)射

  研究者設想當前的工作將開啟 CTE 研究的新范式，使通過經(jīng)濟途徑產(chǎn)生環(huán)境友好的 CPL 成為可能。

  該成果發(fā)表在Nature Communication(Nat. Commun. 2021, 12, 5496)上，更多相關背景可參考該團隊發(fā)表在Materials Chemistry Frontiers(Mater. Chem. Front., 2021,5, 6693-6717)的綜述文章。論文的第一作者為北京大學化學學院博士生廖培龍，通訊作者為閻云教授，共同通訊作者為香港中文大學唐本忠院士。北京大學黃建濱教授對工作進行了指導。

  論文鏈接：

  https://www.nature.com/articles/s41467-021-25789-9

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/QM/D1QM00808K