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  近年來，有機(jī)光熱材料因其在太陽能驅(qū)動(dòng)的海水淡化和熱電方面潛在應(yīng)用而受到人們廣泛關(guān)注。然而，材料存在一些明顯性質(zhì)缺陷，如吸收范圍窄、光熱轉(zhuǎn)換效率低。給體-受體(D-A)型有機(jī)分子被認(rèn)為是新一代極具潛力的高性能光熱材料，具有出色的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(ICT)性質(zhì)，可有效地縮小HOMO-LUMO帶隙。因此，D-A型分子吸收光譜往往可延伸到近紅外區(qū)，但是缺乏對(duì)光熱轉(zhuǎn)換效率的有效調(diào)控。

  東北林業(yè)大學(xué)賈濤副教授、吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李成龍副教授和王悅教授團(tuán)隊(duì)一直致力于有機(jī)光熱材料的設(shè)計(jì)與合成。2021年，他們報(bào)道了新型有機(jī)光熱材料的設(shè)計(jì)思路，并且提出了太陽能驅(qū)動(dòng)的水電聯(lián)產(chǎn)器件結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑思想（Chem. Eng. J., 2021, 417,128844; Adv. Funct. Mater. 2021, 2106247; J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 24452-24459; Chem-Eur J. DOI: 10.1002/chem.202104137）

  近日，團(tuán)隊(duì)提出一種構(gòu)造“傘形”結(jié)構(gòu)的高效光熱材料設(shè)計(jì)策略，通過增加具有π共軛結(jié)構(gòu)分子空間位阻來減少分子間相互作用，增強(qiáng)聚集態(tài)分子內(nèi)部運(yùn)動(dòng)，驅(qū)使光熱轉(zhuǎn)換效率提升。“傘頭”為電子給體樹枝狀三苯胺衍生物GDPA，“傘柄”為電子受體雜環(huán)QCN，苯環(huán)作為π連接橋形成 D-π-A型共軛分子GDPA-QCN，此種結(jié)構(gòu)具有有效的HOMO-LUMO分離，使得聚集態(tài)分子吸收光譜從300 nm拓展到1100 nm，GDPA中較大的空間位阻可以顯著減弱偶極子···偶極子相互作用，增強(qiáng)聚集態(tài)下的分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)，增大光熱轉(zhuǎn)換效率。該工作則致力于實(shí)現(xiàn)聚集狀態(tài)下的分子運(yùn)動(dòng)來增強(qiáng)非輻射躍遷將光能轉(zhuǎn)化為熱能，同時(shí)也為如何利用分子運(yùn)動(dòng)構(gòu)建先進(jìn)功能材料提供了一條新的思路。

  為了證實(shí)聚集狀態(tài)下熒光淬滅主要是由分子運(yùn)動(dòng)而非其他因素導(dǎo)致，作者測(cè)試了低溫77k下分子GDPA-QCN的熒光特性，結(jié)果顯示在77k下，由于分子運(yùn)動(dòng)受限，分子表現(xiàn)出強(qiáng)的熒光發(fā)射。溶劑化效應(yīng)測(cè)試也顯示，相比于極性溶劑下分子無熒光發(fā)射的特點(diǎn)，在非極性溶劑中，由于分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)通過共軛效應(yīng)而被抑制，分子表現(xiàn)出增強(qiáng)的熒光信號(hào)。GDPA-QCN分散到聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中也可表現(xiàn)出強(qiáng)烈的熒光發(fā)射，因?yàn)镻MMA可以有效地抑制GDPA-QCN分子的內(nèi)部運(yùn)動(dòng)。這些結(jié)果表明，分子運(yùn)動(dòng)在GDPA-QCN溶液和固相的非輻射衰變中起著重要作用。

  通過對(duì)GDPA-QCN分子進(jìn)行了重組能計(jì)算。作者對(duì)激發(fā)態(tài)非輻射衰變行為進(jìn)行分析，結(jié)果表明，二面角變化引起的高頻振動(dòng)是GDPA-QCN分子激發(fā)態(tài)非輻射弛豫過程的重要因素。通過引入較大的空間位阻、增加給體和受體之間的距離以及抑制電子共軛，可以促進(jìn)分子內(nèi)鍵的旋轉(zhuǎn)。分子動(dòng)力學(xué)模擬也證明了“傘頭”基團(tuán)為分子的內(nèi)部運(yùn)動(dòng)提供了足夠的空間，使分子具有較強(qiáng)的光熱轉(zhuǎn)化特性。

  最后，作者以GDPA-QCN材料為光熱轉(zhuǎn)換層，構(gòu)建了水電聯(lián)產(chǎn)一體化器件，將光熱材料附著在濾紙上，在聚苯乙烯泡沫框架的協(xié)助下器件漂浮于水面上，濾紙的毛細(xì)管結(jié)構(gòu)充當(dāng)微型“水泵”實(shí)現(xiàn)有效的水傳輸。在1 kW m^?2的模擬太陽光照射下，水蒸發(fā)速率高達(dá)0.94 kg m^?2 h^?1，水電聯(lián)產(chǎn)一體化裝置的溫差達(dá)到5℃，由此產(chǎn)生的輸出電壓可達(dá)56 mV。在5 kW m^?2光強(qiáng)度下，電壓甚至可以達(dá)到173 mV，為推動(dòng)有機(jī)光熱材料在海水淡化及余熱產(chǎn)電應(yīng)用具有重大的意義。

  該項(xiàng)工作于發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. 上。同時(shí)，該論文被選為VIP（Very Important Paper），據(jù)悉僅有不到5%的論文能夠獲得如此積極的評(píng)價(jià)。東北林業(yè)大學(xué)柳晶碩士和吉林大學(xué)崔園園博士為論文的共同第一作者，賈濤副教授、李成龍副教授和王悅教授為論文的通訊作者。這項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、黑龍江省優(yōu)秀青年基金、博士后科學(xué)基金和吉林省教育廳科技攻關(guān)項(xiàng)目基金的資助。

  論文信息：

  Donor-Acceptor Molecule Based High Performance Photothermal Organic Material for Efficient Water-Electric Cogeneration

  Jing Liu, Yuanyuan Cui, Yuyu Pan, Zhijun Chen, Tao Jia, Chenglong Li, Yue Wang

  Angewandte Chemie International Edition 

  DOI: 10.1002/anie.202117087

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117087