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  共軛高分子是光電功能高分子材料和器件的創新源頭，其鏈結構和凝聚態結構是影響載流子傳輸的核心要素。然而，分子間多種弱相互作用的存在導致共軛高分子體系的多級結晶結構復雜多變，共軛剛性鏈的取向和π-π相互作用更是增加了這類體系結晶行為研究的復雜性。目前，尚缺乏有效的物理手段對半剛性共軛高分子在分子和鏈段層面的結晶行為進行精準調控，各層次結晶結構與其半導體物理性能之間的直接關系尚未建立。

  近期，復旦大學高分子科學系彭娟團隊等人采用彎液面輔助誘導溶液剪切策略，利用高分子結晶動力學依賴性，有效調控多種共軛高分子的晶型和結晶取向，并建立了不同晶型和載流子傳輸性能的關系。

  在該策略中，將聚(3-丁基噻吩) (P3BT)溶液受限在兩個平板之間并移動下平板，隨著下平板移動速率的增加，P3BT的晶型會逐漸從II轉變成晶型I，并且結晶取向從flat-on和edge-on共存轉變成edge-on取向(圖1)。他們認為，平板移動速率的增加導致P3BT分子的烷基側鏈沒有足夠時間在(100)方向緊密堆積，從而形成層間距更大的晶型I。通過比較薄膜垂直和平行于溶液剪切方向的結晶結構和載流子傳輸性能，發現P3BT的π–π堆積在晶型II中主要沿平行于溶液剪切方向排列，而在晶型I中則各向同性排列，并且P3BT晶型II的載流子傳輸具有各向異性，載流子遷移率高出晶型I近一個數量級(圖2)。該彎液面輔助誘導溶液剪切策略可以推廣到多種共軛高分子如聚(3-辛基噻吩)、聚(3-己基硒吩)的晶型和結晶取向調控(圖3)。

  該工作得到國家自然科學基金、上海市自然科學基金和復旦大學的支持。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04049