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華中大龔江課題組 CEJ：廢舊聚酯轉換成MOF進行可控碳化并用于太陽能界面水蒸發和產電協同

2022-08-11 來源：高分子科技

當今社會，塑料極大豐富了我們的生活。我國是塑料生產和消費的第一大國，2021年塑料產量高達8004萬噸。聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）是第四大塑料，具有無毒、無味、透明度高、力學性能好等優點，被廣泛應用于纖維、薄膜等領域。然而大多數塑料使用后變成廢棄塑料，但是塑料的化學結構穩定，在自然環境中可能數百年不會被分解，因此造成了嚴重的環境污染和資源浪費。近年來將廢舊塑料轉化為高附加值的碳材料（比如石墨烯和碳納米管）受到廣泛關注（Nat. Catal. 2020, 3, 902; Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1; Chem 2021, 7, 1487; Nature 2020, 577, 647; Adv. Mater. 2022, 34, 2100843; J. Energy Chem. 2022, 69, 369; Adv. Mater. 2021, 33, 200519）。這不僅為廢舊塑料的升級化學回收提供新策略，還為新型碳材料的制備提供新方法。目前，常見的塑料碳化方法可以歸納為以下兩種策略。

第一種策略是裂解-催化碳化，也即是在熱或者催化劑等作用下塑料降解為小分子產物，之后在鐵、鈷、鎳等金屬催化劑作用下小分子產物發生脫氫等反應變成碳材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 1517; Appl. Catal. B: Environ 2014, 147, 592; Appl. Catal. B: Environ 2014, 152-153, 289; Nat. Catal. 2020, 3, 902; ACS Nano 2021, 15, 15461）。然而，該策略無法精確控制碳材料的微觀結構。第二種策略是通過使用無機模板（例如SiO₂、蒙脫土等）將廢舊塑料轉化為多孔碳（J. Mater. Chem. A 2015, 3, 341; ACS Sustainable Chem. Eng. 2019, 7, 3801；Waste Manage. 2019, 87, 691; Sci. Total Environ. 2022, 815, 152900）。這需要使用腐蝕性化學試劑將模板去除，過程繁瑣。

在過去幾十年中，金屬-有機框架（MOF）作為一種由金屬節點和有機連接體構成的高度結晶材料，已經成為研究熱點。MOF衍生的碳材料因其高比表面積、可控的形態和微觀結構而備受關注。在這種背景下，利用廢舊塑料作為前軀體來制備具有結構可控和成分可設計的多功能MOF引起了越來越多的興趣。這不僅為MOF的低成本大規模生產提供了新的平臺，還有助于實現碳中和。更吸引人的是，廢舊塑料基MOF衍生的碳材料則為生產結構可控的碳材料提供了新的綠色方法。

另一方面，為了實現可持續發展，迫切需要解決能源危機和淡水短缺的難題。太陽能界面水蒸發是利用太陽能和光熱材料從廢水和海水中生產清潔水的一種新興技術。理想的光熱材料具有寬帶光吸收，低導熱率和高效水傳輸。在界面蒸發中，光熱材料與環境或者水體的不可避免產生溫度差，造成能量損失。而利用熱電模塊 (Nano Energy 2021, 86, 106138)，壓電裝置 (Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2010422)等，將這些低品質熱利用起來轉換成電能，實現太陽能的高效利用。

在最近的工作中（Chemical Engineering Journal，中科院1區，影響因子為16.774），課題組以廢舊PET塑料瓶為原料，通過溶劑熱法制備了Mn-MOF，并且在不同溫度下碳化生成形貌各異的MnO/C納米粒子，將其涂覆于棉布表面構成雙功能蒸發器，用于太陽能界面水蒸發和產電結合（圖1）。

圖1 廢舊PET溶劑熱法制備Mn-MOF及其可控碳化制備形貌各異的MnO/C納米粒子并應用于太陽能界面光熱轉化和熱電集成示意圖

在不同碳化溫度下，Mn-MOF衍生的MnO/C納米粒子展現了不同的形貌（圖2）。在400度時，MnO/C納米粒子保留了Mn-MOF的立方體結構。在500度時，Mn-MOF完全轉變為球形MnO/C納米粒子。溫度升高到600度，呈現八面體結構的MnO/C納米粒子。在700度時，產物由多面體MnO/C納米粒子組成。

圖2 (a和b) Mn-MOF及其不同碳化溫度下MnO/C納米粒子的形貌圖：(c) MnO/C-400, (d) MnO/C-500, (e) MnO/C-600和(f) MnO/C-700；(g和h) MnO/C-600的高分辨透射電鏡圖

具有豐富孔結構和較高的比表面積的MnO/C-600納米粒子能實現高效地吸光和光熱轉換，同時超親水的棉布能實現快速的水傳輸。因而，將MnO/C-600納米粒子涂覆在棉布上與聚苯乙烯泡沫結合，構成復合蒸發器，表現出優異的水蒸發性能（圖3）。在1 kW m^-2下，MnO/C-600復合蒸發器的水蒸發速率為2.38 kg m^-2 h^-1，能量轉換效率為98.5%，對染料水、生活廢水等都有穩定的蒸發速率，經過30次循環，產水速率仍然維持在2.2 kg m^-2 h^-1以上。為了測試復合蒸發器在實際中的應用，他們進行了戶外測試，累積產水量為4.6 kg m^-2（圖4）。與熱電模塊集成，在3個太陽下輸出電壓可以達到330 mV（圖5），將幾個熱電裝置串聯可以使小風扇轉動或者點亮計算器的液晶顯示屏。該研究不僅為廢舊塑料的升級化學回收提供新的策略，還為新型太陽能界面水蒸發和熱電聯產提供新平臺。

圖3 (a~g) MnO/C-x (x = 400, 500, 600和700)涂覆于棉布上制備復合蒸發器并用于太陽能界面水蒸發；(h和i)棉布與MnO/C-600復合蒸發器的COMSOL模擬

圖4 MnO/C-600復合蒸發器用于實際戶外產水實驗

圖5 (a~h) MnO/C-600復合蒸發器與熱電模塊結合用于產電；(i~k)幾個熱電模塊串聯可以使風扇旋轉和點亮LED屏幕

以上研究成果以Shape-controlled fabrication of MnO/C hybrid nanoparticle from waste polyester for solar evaporation and thermoelectricity generation為題發表在期刊Chemical Engineering Journal（中科院1區，影響因子為16.774）上。論文第一作者為華中科技大學化學與化工學院2021級碩士研究生范子芬，牛冉研究員和龔江研究員是共同通訊作者。論文作者還包括碩士研究生任佳欣、白慧穎、何攀攀、劉寧和陳冰鈺，以及博士研究生郝亮。該研究得到國家自然科學基金、華中科技大學人才引進基金和湖北省海外高層次人才計劃的資助。

文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722040153?via=ihub

通訊作者簡介：龔江博士，華中科技大學化學與化工學院研究員、博士生導師。2010年本科畢業于四川大學高分子科學與工程學院，2015年博士畢業于中國科學院長春應用化學研究所，2015~2018年先后在德國馬克斯-普朗克膠體界面研究所和美國得克薩斯州大學圣安東尼奧分校做博士后研究，2018年10月加入華中科技大學。研究方向為（1）廢舊塑料可控降解-碳化制備單體、碳材料、氮化碳或者MOF材料；（2）太陽能界面光熱轉換技術及其與熱電轉換、光催化降解、水伏發電和海水提鈾等技術的集成應用。迄今為止在Prog. Polym. Sci.、Adv. Mater.和Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal. B和Chem. Eng. J.等期刊發表SCI論文121篇，其中第一作者/通訊作者61篇，被引用超過3900次，4篇論文被選為“HOT Paper”，3篇論文被選為“ESI高被引論文”，獲得7項授權的中國發明專利，擔任Rare Metal（影響因子為6.3）的青年編委。此外，獲得湖北省海外高層次人才計劃、國際純粹和應用化學聯合協會（IUPAC）頒發的江教授新材料青年獎、華中學者、重慶墊江青年五四獎章等榮譽獎勵。主持國家自然科學基金和企業合作項目等6項。指導學生獲得湖北省大學生化學化工學術創新成果報告一等獎3項。

課題組鏈接：http://www.jrdgc.com/ss/gongjiang_hust/index.html

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（責任編輯：xu）

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