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吉林大學吳宗銓教授團隊 Angew：螺旋聚聯烯可視化的手性誘導及其圓偏振發光、自分類和對映體分離性能
2023-02-09  來源：高分子科技

  螺旋是生物大分子最重要的二級結構之一，也是實現其生命功能的重要結構基礎，如蛋白質的α-螺旋和脫氧核糖核酸(DNA)的雙螺旋結構等。受生物大分子螺旋結構和功能的啟發，人工合成螺旋結構及功能探索引起了化學家們持續而廣泛的研究興趣。螺旋聚合物在手性自組裝、不對稱催化、手性藥物傳遞、手性識別、對映體分離和圓偏振發光(CPL)等領域都有重要的應用前景。發展新的合成方法，從非手性材料中合成單手螺旋聚合物是一項艱巨的課題，精準構建螺旋聚合物具有重要意義。


圖1.聚聯烯的可視化的手性誘導及自分類和圓偏振發光


  吉林大學化學學院，超分子結構與材料國家重點實驗室的吳宗銓教授團隊長期開展螺旋聚合物的精準合成及功能應用的研究工作。他們通過在鈀、鎳等金屬上引入剛性的手性配體，發展出一系列高效、高選擇性手性催化劑，實現了聚聯烯、聚卡賓、螺旋聚異腈等聚合物的精準合成(Acc. Chem. Res. 2021, 54, 3953; Nat. Commun. 2023, 14, 566; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204966; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207028; Nat. Commun. 2022, 13, 811; Chem. Sci. 2022, 13, 1111; Chem. Sci. 2022, 13, 10375; ACS Catal. 2021, 11, 13838; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 7174; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 806; Angew. Chem., Int. Ed. 2020, 59, 16675; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 17773)。近日，該團隊在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上發表了題為“Visible Helicity Induction and Memory in Polyallene toward Circularly Polarized Luminescence, Helicity Discrimination, and Enantiomer Separation” 的文章（DOI: 10.1002/anie.202217234）。該團隊最近利用一種鎳配合物催化劑，引發聯烯類單體的活性可控聚合，制備分子量可控（Mn），分布窄（Mw/Mn）的聚聯烯，并使用手性胺或醇作為誘導劑，得到單手性螺旋聚合物（圖1，2）。所得到的單手性螺旋聚聯烯具有手性記憶和存儲的性能，在手性誘導劑被移除后也可以保持手性螺旋狀態。該手性誘導過程是一個可視化的過程，外消旋的聚聯烯在365 nm波長照射發射藍色熒光，而誘導的單手性螺旋聚聯烯則發射青色熒光并且具有圓偏振發光的性質（圖2）。這些手性螺旋聚聯烯在各種溶劑中能形成穩定的凝膠，手性螺旋聚聯烯凝膠具有自愈合的性能；而外消旋的聚聯烯由于螺旋手性誘導的自分類因素存在則不能形成凝膠（圖3）。此外，誘導的手性螺旋聚聯烯可以通過對映選擇性析晶高效地分離對映體。 


圖2.聚聯烯的可視化的手性誘導和圓偏振發光 


圖3. 凝膠狀態的自分類


  本研究的意義在于，發展了手性螺旋聚合物制備的新方法，從非手性聚合物利用手性誘導的方式制備單手性螺旋聚合物，實現了單手性的螺旋聚合物的可控制備，可以用于自我識別、手性拆分、液晶和自愈材料、信息存儲和加密等領域的研究，為新型功能材料的合成提供了新的方法與研究思路。相關研究成果發表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202217234)上。吳宗銓教授為論文通訊作者，吉林大學化學學院超分子結構與材料國家重點實驗室為通訊作者單位。


  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202217234

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202217234

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（責任編輯：xu）
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