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  固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPEs)可用來替換電解液以提高鋰金屬電池（LMBs）的安全性和穩(wěn)定性，但其室溫離子電導(dǎo)率（10^-7 ~ 10^-5 S/cm）和鋰離子遷移數(shù)（t_Li+, 0.2-0.4）較低，難以滿足實(shí)際使用需求。引入離子液體（ILs）制備ILs-SPEs（iono-SPEs）可提高室溫離子電導(dǎo)率，還可兼顧ILs的阻燃性、化學(xué)穩(wěn)定性、高離子導(dǎo)電性和高電化學(xué)窗口等優(yōu)勢(shì)。然而，iono-SPEs中的Li⁺可沿著ILs相、聚合物-ILs相界面和聚合物相傳輸，且前兩者的傳輸速率遠(yuǎn)高于后者，這會(huì)導(dǎo)致Li⁺傳輸速率不均，從而誘發(fā)鋰枝晶生長(zhǎng)。因此，盡管現(xiàn)有iono-SPEs具有較高的室溫離子電導(dǎo)率，但在組裝為LMBs后，難以穩(wěn)定循環(huán)超800次。提高iono-SPEs中Li⁺在聚合物相中的傳輸效率，實(shí)現(xiàn)均勻的Li沉積，從而延長(zhǎng)LMBs的循環(huán)壽命，是目前研究所面臨的巨大挑戰(zhàn)。

圖1. 鋰離子傳輸模型圖。

  該工作通過采用聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯）[P(VDF-TrFE-CTFE)，PTC]作為N-丙基-N-甲基吡咯烷（Pyr₁₃）-TFSI離子液體的框架來制備新型iono-SPE。不同于PVDF，具有適當(dāng)極性的PTC對(duì)Pyr₁₃⁺的吸附能較弱（-0.20 vs. -0.81 eV），降低了Pyr₁₃⁺占據(jù)Li⁺躍遷位點(diǎn)的可能性（圖1）。同時(shí)，PTC的介電常數(shù)明顯高于PVDF，這使得偶極子一端具有強(qiáng)電負(fù)性，可通過吸附Li⁺促進(jìn)[Li(anions)_x]^1-x團(tuán)簇的解離。這兩個(gè)因素促使Li⁺沿PTC鏈傳輸，縮小了Li⁺在iono-SPE不同相之間的傳輸差異性。PTC iono-SPE具有5.75 × 10^-4 S/cm 的高室溫離子電導(dǎo)率。在0.1 mA/cm²和25 ℃的條件下，Li/PTC iono-SPE/Li對(duì)稱電池可穩(wěn)定循環(huán)1500多小時(shí)。LiFePO₄ (LFP)/PTC iono-SPE/Li電池在室溫和1C下循環(huán)1000次后的容量保持率高達(dá)91.5%；高電壓LiNi_0.8Co_0.1Mo_0.1O₂ (NCM811)/PTC iono-SPE/Li電池也可在室溫下穩(wěn)定循環(huán)。本工作通過聚合物基體的極性和介電性調(diào)控來確保iono-SPE中Li⁺的均勻傳輸，為制備高循環(huán)穩(wěn)定性的固態(tài)LMBs提供了新思路。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202300243

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