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  糖尿病創(chuàng)面修復(fù)是臨床治療的難點。當(dāng)前臨床上采取的主要治療措施包括預(yù)防創(chuàng)面感染、控制持續(xù)炎癥以及使用敷料等。水凝膠由于其良好的親水性以及與細(xì)胞外基質(zhì)相似的多孔結(jié)構(gòu)特性，在保持創(chuàng)面濕潤、支持細(xì)胞生長以及負(fù)載藥物等方面具有突出優(yōu)勢，是極具潛力的創(chuàng)傷修復(fù)材料。然而，隨著臨床對創(chuàng)傷修復(fù)要求的不斷提高，水凝膠敷料的功能也從單一的物理覆蓋轉(zhuǎn)向多種功能的組合，如可注射、自愈合、抗菌、粘附以及形狀自適應(yīng)等功能。然而，對于天然蛋白類生物材料而言，由于缺少豐富的活性基團，構(gòu)建天然蛋白基多功能水凝膠大多需要對基質(zhì)材料進(jìn)行化學(xué)基團改性，有可能犧牲其良好的生物相容性和固有的生物學(xué)功能。因此，開發(fā)簡單溫和的方法構(gòu)建天然蛋白基多功能水凝膠仍面臨挑戰(zhàn)。

  本研究以富含半胱氨酸的天然蛋白—角蛋白為基質(zhì)材料，原兒茶醛和鐵離子為構(gòu)筑模塊，構(gòu)建了一種基于酚羥基-鐵離子配位相互作用和巰基-醛基動態(tài)共價交聯(lián)的雙動態(tài)交聯(lián)水凝膠，使其兼具良好的可注射、自愈合、抗菌以及組織粘附等功能（圖1）。與以往同類研究相比，該水凝膠體系的特色在于：（1）所有凝膠組分均為天然來源，且無需借助化學(xué)交聯(lián)劑或光引發(fā)劑以及化學(xué)基團改性等步驟；（2）合成方法簡單溫和，只需室溫下物理混合，保障材料固有的生物安全性和生物活性。此外，以該水凝膠為載體負(fù)載具有抗炎作用的中藥活性組分珊瑚菜內(nèi)酯，實現(xiàn)了緩慢釋藥、消退炎癥以及縮短創(chuàng)面閉合時間等目的。 

圖1. 角蛋白基多功能水凝膠的制備及促進(jìn)糖尿病傷口愈合示意圖。

圖2.水凝膠的制備與表征。（A）凝膠前體溶液照片；（B）水凝膠實物照片和微觀結(jié)構(gòu)；（C）孔隙尺寸統(tǒng)計；（D）平衡溶脹率；（E）壓縮和釋放壓縮的過程照片；（F）力學(xué)壓縮應(yīng)力應(yīng)變曲線；（G-H）流變測試。

圖3.水凝膠的組織粘附、可注射及自愈合能力。（A）搭接剪切試驗示意圖；（B）水凝膠對豬皮的粘附強度；（C）水凝膠對皮膚的粘附照片；（D）水凝膠易于從皮膚上剝離且無殘留；（E）剪切稀化特性；（F）可注射特性；（G）自愈合測試；（H）往復(fù)流變測試；（I）自愈合機理示意圖。

圖4.水凝膠的藥物釋放、抗菌能力及生物相容性測試。(A) Fe³⁺釋放曲線；（B）珊瑚菜內(nèi)酯釋放曲線；（C）抑菌圈法檢測水凝膠對S. aureus的抗菌活性；（D）菌落計數(shù)法測定抗菌活性；（E）細(xì)菌存活率；（F）溶血測試；（G-H）細(xì)胞毒性測試。

圖6.治療后第5天時創(chuàng)面組織中炎癥相關(guān)細(xì)胞因子的mRNA表達(dá)。（A-C）促炎細(xì)胞因子IL-1β， TNF-α和IL-6；（D-E）抗炎細(xì)胞因子IL-4和IL-10；（F）中性粒細(xì)胞趨化因子CCXL-1；（G-I）NF-κB信號通路相關(guān)信號分子TLR2, TLR4和MyD88。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2023.110687