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北京科技大學連芳教授 AFM：單離子導體聚合物電解質的發展
2023-09-05  來源：高分子科技

  單離子導體聚合物電解質（SICPEs）具有接近于1的陽離子遷移數，可緩解和解決電池中離子濃度梯度的生成、及其派生的相關問題：抑制金屬鋰枝晶的生長，提高正極材料的利用率、提升電池的倍率性能。然而，SICPEs的實際應用依然面臨眾多的挑戰，尤其是SICPEs較低的室溫離子電導率，限制了該電解質體系在固態電池中的應用。


圖1. 提升單離子導體聚合物電解質離子電導率的方法，以及未來多功能化的方向


  近日，北京科技大學材料科學與工程學院的連芳教授團隊，在如圖2（a）所示眾多的提升聚合物電解質陽離子電導率的方法中，聚焦單離子導體聚合物電解質（SICPEs，又稱為聚陰離子），深入地剖析SICPEs在固態電池中顯著延緩濃度梯度的形成，從而達到抑制濃差極化，并如圖3，4所示，抑制金屬鋰枝晶的生長、提升正極材料的利用率等顯著優勢。進而針對于SICPEs體系不理想的室溫離子電導率，如圖5所示，通過聚陰離子、聚合物鏈段和協同效應的設計，能夠從多方位實現SICPEs體系的優化，提升體系離子電導、電化學穩定性、機械強度等多元性能，從而促進SICPEs在固態電池中的實際應用。最終，如圖6所示，聚焦于SICPEs的自愈合、離子電子雙導電等多功能化，從而顯著提升固態電池的循環穩定性與循環壽命。該工作以“Developing Single-Ion Conductive Polymer Electrolytes for High-Energy-Density Solid State Batteries”為題，發表在《Adv Functional Mater》上（Adv Functional Mater 2023, 2305072）。該文章第一作者為北京科技大學博士后孟楠和博士研究生葉宇寧。該工作獲得了國家自然科學基金委和中國博士后科學基金會的支持。 


圖2. （a）提升固態聚合物電解質陽離子遷移數的方法，（b）SICPEs體系近年來的發展（節點對應聚陰離子的首次報道或者被引次數最多的報道）。 


圖3. （a）在SICPEs保護的金屬鋰負極界面上鋰離子的傳輸路徑以及均勻沉積示意圖，（b）在5 mA cm-2的高電流密度下金屬鋰對稱電池的剝落沉積曲線，（c）金屬鋰對稱電池剝落沉積的極限電流密度測試，（d）金屬鋰負極在沉積測試中鋰枝晶出現的極限時間，（e）SICPEs和（f）雙離子電解質中鋰離子在金屬鋰對稱電池中濃度分布的有限元模擬結果。 


圖4. 正極界面循環后（a）截面的形貌與（b）氟元素分布，（c）電池的體阻抗（R1）、SEI膜阻抗（RSEI）、陰極界面電荷傳輸阻抗（R2）和陽極界面電荷傳輸阻抗（R3）隨循環周數的變化，使用（d）雙離子傳導電解質，（e）離子電導率只有雙離子導體五分之一的SICPEs和（f）離子電導率只有雙離子導體十分之一的SICPEs的電池模型放電曲線的計算結果，（g）新鮮LiMn2O4電極以及匹配（h）SICPEs和（i）電解液循環后的電極形貌。 


圖5. SICPEs的性能總結以及提升離子電導率的方法。 


圖6. （a）自愈合聚合物基團的分類，（b）具有自愈合功能SICPEs的制備流程，（c）使用自愈合SICPEs的金屬鋰負極的界面修復能力示意圖，（d）離子-電子雙導電SICPEs中不同組分的結構與相互作用關系，（e）不同電解質體系的正極負載與重量能量密度的對比表。


  SICPEs不僅繼承了固態聚合物電解質高柔性，易制備，強粘附性等優點，而且具有極高的陽離子遷移數，因此在固態電池中能夠減緩離子濃度梯度的出現，抑制金屬鋰枝晶的生長以及提高正極材料的利用率，從而提升固態電池的能量密度與安全性。本團隊從聚乙烯醇縮甲醛聚合物鏈段出發，通過草酸螯合硼酸接枝，開發了硼基單離子導體聚合物電解質LiPVFM（J Membr Sci 2014, 469, 67. J Membr Sci 2018, 552, 349.），并通過高濃度鋰鹽的加入，通過鋰鹽與聚陰離子聚合物之間的協同作用，不僅能夠提高體系內載流子的濃度，而且能夠提高聚合物鏈段的運動能力，從而在不影響體系陽離子遷移數的條件下提升體系的離子電導率（J Membr Sci 2020, 597, 117768. Adv Funct Mater 2021, 31, 2103049.）。再引入電子導電聚合物基團，形成離子-電子雙導電材料，能夠簡化復合正極界面結構，提升正極界面化學穩定性與物理接觸，降低非活性物質在復合正極中的占比，從而提升固態電池復合正極的庫倫效率與循環壽命（Adv Funct Mater 2021, 31, 2008487.）。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202305072

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（責任編輯：xu）
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