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華南理工大學劉軍教授團隊 Angew: 共晶聚合物電解質促進鋰鹽離解用于高性能鋰金屬固態電池
2023-09-16  來源：高分子科技

  發展高安全性、高性能和高能量密度的固態鋰金屬電池技術是解決當前鋰離子電池安全性差和能量密度低的有效途徑。聚合物固態材料由于具有良好的柔性和合適的加工性能，被認為是理想的固態電解質材料候選者之一。然而，聚合電解質材料由于室溫離子電導率低，聚合物基體與鋰金屬負容易發生副反應導致界面穩定性差等問題，嚴重限制了聚合物電解質材料在固態鋰金屬電池中的實際應用。


  近日，華南理工大學的劉軍教授課題組等人通過共晶聚合物的策略，設計了一種由丁二腈（SN）和聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯（PEGMEA）組成的具有優異綜合電化學性能的新型共晶聚合物電解質用于高性能的固態鋰金屬電池。研究結果表明，SN和PEGMEA之間的相互作用促進了二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）鹽的離解，并增加了游離Li+的濃度，降低了鋰離子遷移的能壘。優化設計的PAN1.2-SPE（PEGMEA:SN=1:1.2質量比）聚合物共晶電解質在30°C下展現出1.30 mS cm-1高離子電導率。LiDFOB作為鋰鹽有效提升了電解質與電極間的界面穩定性，基于PAN1.2-SPE組裝的的Li/Li對稱電池和Li/LiFePO4固態電池展現出優異的長期循環穩定性（Li/LiFePO4 固態鋰金屬電池1500次循環后容量保持率為80.3%）。該工作以題目為Eutectic-Based Polymer Electrolyte with the Enhanced Lithium Salt Dissociation for High-Performance Lithium Metal Batteries發表在國際權威期刊 Angewandte Chemie。張德超博士和劉雨軒博士（現為華南理工大學特聘副研究員）為本文共同第一作者。


  首先，經過實驗優化設計的PAN1.2-SPE（PEGMEA：SN=1：1.2質量比）共晶聚合物電解質展現出較高的室溫離子電導率（1.30 mS cm-1，30 °C）。理論模擬計算和實驗結果表明PAN1.2-SPE的高離子電導率主要源于鋰鹽的高度解離，有效降低鋰離子的遷移擴散能壘，促進了鋰離子的快速遷移。

 

圖1. PAN1.2-SPE 中鋰離子傳輸機理


  其次，PAN1.2-SPE中選取二氟草酸硼酸鋰（LiDFOB）作為鋰鹽，可以促進形成穩定的SEI膜，抑制了SN與鋰金屬負極之間副反應的發生，提升了與鋰金屬負極的界面穩定性。

 

圖2. PAN1.2-SPE/Li界面的結構


  最后，采用PAN1.2-SPE共晶聚合物電解質組裝的表現出高的比容量，良好的循環穩定性，優異的倍率性能和寬溫度區間適用性；同時組裝的軟包固態鋰金屬電池具有良好的循環性能和安全性，表明PAN1.2-SPE具有良好的實用性。該工作為解決聚合物固態電解質固有問題，提升聚合物電解質綜合性能以實現其在固態鋰金屬電池中的實際應用提供了一種新的策略。


圖3. 基于PAN1.2-SPE組裝的固態鋰金屬電池性能



圖4. 基于PAN1.2-SPE組裝的固態軟包鋰金屬電池性能及其安全性



  文獻詳情：Eutectic-Based Polymer Electrolyte with the Enhanced Lithium Salt Dissociation for High-Performance Lithium Metal Batteries

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202310006

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（責任編輯：xu）
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