固態鋰離子電池已經成為全球電池企業爭相開發的下一代電池技術，但固態電池深受組分界面粘接這一世界級難題困擾，而無法大規模走向應用。基于聚合物固態電解質（SPEs）設計更加安全的固態電池被認為是下一代高性能電池最有前景的解決方案之一。然而，目前聚合物固態電解質同樣面臨室溫離子電導率低、界面粘接不穩定、薄膜力學性能欠佳等一系列難題。因此，尋求低成本且綜合性的解決方案已經成為固態聚合物電解質薄膜走向成功必須克服的一個重大挑戰。
近期，川大微粘控團隊（PI為王宇研究員）在微粘控指導思想下，針對電池內部凝聚態結構調控展開深入系統研究。比如，前期在復合電極中提出了活性顆粒微環境凝聚態結構調控的理念(Microenvironment of active materials, ME@AM)，并相應發展了微粘控“納米風暴”技術制備抗輥壓硫碳活性顆粒(Advanced Science, 10, 2023, 2207548, Energy Storage Materials, 40, 2021, 415-425, J. Energy Chem. 2022, 72, 41-55), 以穩定其在機械壓力下的電極微環境結構和電化學性能；發展了高分子合金粘接(Energy Storage Materials 45, 2022, 828-839) 和納米溶膠粘接劑（Advanced Energy Materials, 2023, 13, 2203272.），在厚電極中成功構筑出更加均一且穩定的ME@AM凝聚態結構。近期，還對電極不同層次的凝聚態結構進行了系統總結和梳理，為后期電極多尺度構效關系的系統理解和高效調控，甚至電極加工基因工程研究提供重要參考 (Advanced Energy Materials, 2023, 13, 2301385)。
基于上述固態電池界面難題和聚合物電解質發展面臨的挑戰，四川大學高分子科學與工程學院微粘控團隊近期將“微粘控加工”思想進一步拓展到聚合物電解質凝聚態結構調控的研究當中，成功構筑出仿神經網絡的凝聚態結構以實現電化學功能與力學性能的平衡（Advanced Functional Materials, 2023, 33, 2304727）。在此基礎上，作者們進一步設計和利用聚合物鏈與離子間的微觀強吸附作用，從而成功構筑出高熵凝聚態的聚合物膠帶電解質（High-entropy tape electrolyte, HETE），并展示了其在無外壓固態膠帶電池（Compression-free solid-state tape batteries）中的應用。該工作創新地將強表面粘附力、優良電化學性能和機械力學性能融為一體，為解決固態電池中的界面粘接問題提供有效策略（圖1）。上述工作最近發表在Adv. Mater.上，博士研究生何雪薇為本文的第一作者，傅雪薇副研究員、楊偉教授和王宇研究員為本論文的共同通訊作者。
圖1.高熵聚合物膠帶電解質（HETE）及其固態膠帶電池設計概念圖
本工作首先利用聚合物分子鏈與鋰鹽離子間的強吸附作用，實現了無定形高熵PEO電解質的制備，并發現其獨特的強吸附特性和高導離子率能力。進一步，基于同樣的策略，通過離子與PEO和PVDF分子鏈的橋梁吸附作用，實現了PEO/PVDF高熵合金電解質的制備，實現了電解質膜力學性能的大幅改善。最后通過將上述兩個不同層次的高熵結構進行合理的分層融合，成功制備出類似雙面膠三層結構的高熵聚合物膠帶電解質HETE（圖2）。
圖2.HETE的制備原理、工藝及構效調控
圖3.HETE的力學性能和表面粘附性
圖4.基于HETE的無外壓固態膠帶柔性電池及其電化學性能
論文詳細信息：He, X.; Zhu, Z.; Wen, G.; Lv, S.; Yang, S.; Hu, T.; Cao, Z.; Ji, Y.; Fu, X.*; Yang, W.*; Wang, Y.*Design of Tape-Like High-Entropy Polymer Electrolytes for Compression-Free Solid-State Batteries.Advanced Materials, 2023. 2307599.
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202307599
微粘控團隊（MAGIC-X Group）簡介：
王宇研究員（團隊負責人）致力于微粘控加工技術（MAG Tech.）及其在先進高分子電池材料及器件凝聚態結構調控、高分子微納加工等方面應用的多學科交叉研究。目前，在微粘控指導思想下已經發展出“納米風暴”造粒技術，高分子即時紡絲技術、電極微環境凝聚態結構調控技術、聚合物電解質凝聚態結構調控技術等多個方面取得重要成果。迄今以第一或共同通訊作者，在國際知名期刊上發表SCI論文50余篇，部分工作得到了國際媒體的廣泛關注（如ScienceDaily, Materials Views, ACS Headline Science）和雜志主編的亮點報道。申請美國專利9項(4項授權)，其中一項發明專利榮獲2020年度美國R&D 100 Award，中國專利7項（授權4項），受邀英文著作一章。目前擔任中國流變學協會青年委員，國際能源化學領域著名期刊Journal of Energy Chemistry雜志青年編委。
傅雪薇博士（團隊骨干），特聘副研究員，入選四川大學“雙百人才工程”計劃。2021年10月加入四川大學高分子科學與工程學院高分子材料加工工程系。從事的研究方向為天然高分子材料的微粘控加工技術及應用。迄今以第一或共同通訊作者在國際著名期刊Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等發表論文30余篇。
楊偉教授（團隊指導老師）主要從事聚合物加工過程中凝聚態結構的演化與控制、聚合物共混與復合新材料、聚合物先進功能材料等方面的研究。以通訊作者身份已在Adv. Mater., Sci. Adv., Materials Today, Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., Energy Storage Mater., ACS Nano, Macromolecules等國內外核心期刊上發表論文200余篇，其中SCI收錄170余篇，申請國家發明專利39項，授權29項；主編著作1部；獲省部級科研獎勵1項。
課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/Wang_Yu
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