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  水凝膠的增韌一直是備受關(guān)注的問題，20多年前提出的基于雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的能量耗散機(jī)制引領(lǐng)了強(qiáng)韌水凝膠的發(fā)展，但能量耗散無法快速恢復(fù)使得這些水凝膠具有較大的滯后性，這限制了其發(fā)展。純彈性凝膠雖然具有極優(yōu)異的回彈性，但其弱的力學(xué)性能還不能讓人滿意。簡單實現(xiàn)高韌性，高回彈性的結(jié)合依然是水凝膠等軟材料實際應(yīng)用中的必要條件。

  最近，上海交通大學(xué)王新靈教授團(tuán)隊將傳統(tǒng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠中第一網(wǎng)絡(luò)的化學(xué)交聯(lián)點替換為物理纏結(jié)點制備得到了高纏結(jié)雙網(wǎng)絡(luò)（HEDN）水凝膠。這種滑動纏結(jié)結(jié)構(gòu)使水凝膠網(wǎng)絡(luò)在拉伸過程中形成高度均勻的取向結(jié)構(gòu)，在90%含水量下，其拉伸強(qiáng)度高達(dá)3 MPa，斷裂能達(dá)到8340J m^-2，應(yīng)變硬化能力可達(dá)47.5。此外，該水凝膠通過基于熵減形式的能量存儲獲得了幾乎100%的可逆回彈能力。高纏結(jié)雙網(wǎng)結(jié)構(gòu)不僅克服了水凝膠高韌性和低遲滯之間的矛盾，更重要的是，它為纏結(jié)結(jié)構(gòu)在高性能水凝膠中的應(yīng)用提供了新的思路。論文的第一作者為上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生朱瑞鑫，相關(guān)成果以“Tough double network hydrogels with rapid self-reinforcement and low hysteresis based on highly entangled networks“為題，發(fā)表在Nature communications上。

水凝膠的力學(xué)性能 

  這種不采用任何能量耗散結(jié)構(gòu)的純彈性水凝膠具有非常優(yōu)異的力學(xué)性能，在90%的含水量下可以獲得接近3MPa的拉伸強(qiáng)度，大于8000 J/m²的斷裂能以及幾乎100%的回彈性。同時，這種網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)也獲得了類皮膚的物理性質(zhì)—應(yīng)變硬化，其應(yīng)變硬化能力高于現(xiàn)有的絕大部分應(yīng)變硬化水凝膠。

  由于密集的可滑移的物理纏結(jié)，含缺口的水凝膠在拉伸時可形成裂紋鈍化區(qū)，這避免了應(yīng)力集中，阻止了裂紋發(fā)展，因此其具有高的斷裂能。

  HEDN水凝膠不含有任何能量耗散結(jié)構(gòu)，外力拉伸水凝膠所施加的能量用于分子鏈的取向，撤去外力后，由于高分子鏈熵增的本質(zhì)水凝膠網(wǎng)絡(luò)會恢復(fù)至最初始的狀態(tài)，因此，該水凝膠具有近乎完美的彈性。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-45485-8