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  形狀記憶聚合物（SMPs）在防偽、信息加密、生物醫學等變形相關的智能系統中顯示出巨大的潛力。單一熱響應的SMPs在直接加熱過程中難以精確控制其形狀恢復。相比之下，光熱響應的 SMP可以通過光刺激在空間和時間上進行遠程精確引導。同時，多元化的應用需求也要求先進SMP材料能夠集成多種功能。例如，為了增強信息加密平臺的安全性和時效性，SMP需要集成可調諧的熒光功能。由各種功能聚合物組成的3D結構在軟機器人、組織工程等領域備受關注。為了實現靈活的形態設計和先進功能的集成，迫切地需要融合異質功能的聚合物，也對高分子網絡的動態性提出要求，開發多功能動態聚合物網絡具有深遠的意義，但困難重重。此外，雖然4D打印可用于構建可變形器件，但有限的形狀和集成多種材料的難度延緩了多功能器件及設備的發展速度。

圖1. 概述圖-基于MPS的光響應形狀記憶聚氨酯及其應用

圖2. 光響應形狀記憶聚氨酯的機械性能及其結構表征

  單軸拉伸測試表明金屬-酚交聯結構的形成極大地增強了聚合物網絡的機械性能（圖2）。XRD和SAXS測試證實了聚合物網絡內部存在結晶區和相分離結構。PUs卓越的機械性能可歸因于：i)相分離域充當剛性納米填料；ii)金屬-酚配位鍵增強了鏈與域分離的能壘；iii)分級動態鍵的解離-重組行為賦予體系強大的能量耗散特性。

圖3. 本征光熱效應及其光焊接、光觸發形狀記憶特性

圖5. 調控MPS構建光致發光形狀記憶PU

圖6. 光焊接的光機械調制的4D熒光加密裝置&光書寫

  依靠的光熱/熒光特性、光觸發形狀記憶和光可焊接性，構建了具有空間選擇性加密的4D可變形熒光加密裝置（圖6）。光焊接的4D信息加密裝置表現出獨特的光機械調制熒光機制，并具有遠程控制的優勢，有望應用于多種領域的重要數據存儲。此外，基于“光輸入-熱產生熒光輸出”機制，PU-PEu/TTA薄膜可以直接用作智能可重寫顯示系統，而無需依賴復雜設計的多級結構，這為減少物聯網時代一次性電子產品的大量消耗所聚焦的智能可重寫顯示系統的開發鋪平了道路。

  這項工作演示了如何利用 MPS 為各種變形相關的智能系統定制多功能形狀記憶聚合物，而不受聚合物的機械性能、可制造性和功能集成策略的限制。受益于超分子特性，基于MPS的聚合物網絡表現出可定制的本征光熱/可調熒光、光可焊性、形狀記憶效應和高韌性。光焊接為在集成架構中的對多材料的加工提供了便利。可以通過光焊接代替4D打印按需制造由不同功能聚合物組成的個性化4D設備，并服務于復雜的應用場景。作為概念驗證，光焊接快速制作的形狀記憶支架為應急救援中醫療器械的靈活定制提供了參考。光焊接的3D信息加密裝置為構建高安全性防偽平臺提供了模板。這項工作不僅為開發多功能智能材料提供了強大的超分子策略，而且還展示了個性化 4D 設備設計和制造的靈活概念。這種基于組裝MPS的功能集成策略也將提高形狀記憶聚合物在多種場景中的適配性。

  該項研究成果獲得了國家自然科學基金和國家重點研發計劃的大力支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202402592