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  近些年來，膜分離技術憑借其高的分離效率和選擇性，以及低能耗等優點，在污水處理和海水淡化、燃料電池、石油化工等領域展現出巨大的應用前景。以共價有機框架材料（COFs）為代表的二維多孔材料因其具有可控的多孔性和化學功能，能夠實現有效的納米級分離，成為了制備高性能分離膜的新希望。然而，通過穩定的共價鍵合成得到的COFs在形成大面積且結構規整的薄膜時，表現出許多固有的缺點，比如不溶不熔、無序取向、宏觀結構缺陷等等。這些因素導致COFs無法解決膜的滲透性和選擇性之間長期存在的“trade-off”挑戰。

  針對膜材料在結構設計和功能化上存在的關鍵問題，任詠華院士團隊通過超分子自組裝手段，設計并合成了一種新穎的蜂窩狀二維超分子聚合物 （圖1）。利用簡單的溶液鑄膜法（drop-cast），作者成功開發出負載于聚碳酸酯濾膜上的結構高度取向的超分子組裝復合膜（圖2）。因其較薄的厚度，該膜表現出快速的滲透速度。此外，該膜的功能具有多樣性，不僅可以對特定的貴金屬鉑二價離子進行高效選擇性吸附，還能夠在亞納米尺寸下實現納米粒子的精確選擇篩分，體現了“一膜多用”的功效！

圖1. 基于蜂窩狀二維超分子聚合物分離膜的應用示意圖。

  從廢水中回收貴金屬鉑是一項兼具環保和經濟價值的任務。目前，能夠實現針對鉑的高選擇性是非常困難的，因為它與鈀，金，銀等其他貴金屬具有某些相似的化學性質。作者所制備的二維超分子聚合物是由帶正電的三聯吡啶鉑配合物組裝形成，顯示出獨特的“鉑—鉑”非共價鍵相互作用。正是憑借這類鉑自身的相互作用和靜電吸引，四氯鉑酸根陰離子（[PtCl₄]^2?）會很容易在過濾中被超分子聚合物膜捕獲；相反，其他金屬離子會非選擇性地快速滲透通過膜孔，最終實現對鉑的高效分離回收。

圖2. 基于蜂窩狀二維超分子聚合物的復合膜的照片（a），掃描電子顯微鏡圖像（b）， 二維掠入射X-射線衍射圖像（c），結構示意圖（d），以及對不同金屬離子的吸附能力對比圖（e）。

  在上述工作基礎上，作者還進一步探索了該膜材料對于不同納米尺寸粒子的分離（圖3）。由于二維超分子聚合物內存在均一且平行取向的納米空腔，該復合膜在截止尺寸約4.0 nm精度上顯示出高的尺寸選擇性。理論上講，該膜可分離的粒子種類是不限的，包括量子點，貴金屬和金屬氧化物。作者結合該超分子膜和過濾分離，不僅僅提高了納米粒子的紅光發光純度和尺寸單分散性，而且還能夠快速去除難以被磁體捕獲的較小磁性粒子吸附劑，從而擴展了它們在許多領域中的潛在應用。

圖3. （a–d）混有兩種不同尺寸的量子點膠體溶液在超分子復合膜的過濾分離前（a）和分離后（b）的電子透射顯微鏡圖像和熒光光譜對比（d），以及超分子復合膜過濾后的掃描電子顯微鏡圖像（c）。（e）超分子復合膜對不同尺寸的量子點粒子的排斥率曲線。（f）超分子復合膜內傳輸通道的尺寸評價。

  以上相關成果分別發表在Journal of the American Chemical Society (J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 11204–11211) 和Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201913621) 上。論文的第一作者為香港大學化學系博士后研究員陳振，通訊作者為任詠華教授。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b04397

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201913621