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  導電高分子基應變傳感器通過將其受到的外力或者變形刺激轉化為相應的電阻/電流信號，在柔性可穿戴智能系統(tǒng)具有巨大的應用前景。然而該類傳感器往往不能同時兼具優(yōu)異的拉伸性和高的靈敏度，成為該領域一直在尋求解決的問題。為此，河南科技大學赫玉欣副教授與鄭州大學橡塑模具國家工程中心劉春太教授團隊合作以PDMS為柔性高分子基體，采用石墨烯（GR）和碳納米管（CNTs）聯(lián)用作為導電填料，通過第三相材料的引入與除去的簡單的方法制備了一種具有多孔結構的CNTs-GR/PDMS可穿戴柔性傳感器。這種傳感器具有超柔性、高靈敏度、寬檢測范圍和快響應的優(yōu)點。相關的研究內(nèi)容題目為“Wearable Strain Sensors Based on a Porous Polydimethylsiloxane Hybrid with Carbon Nanotubes and Graphene”為題發(fā)表在最新一期的《ACS Applied Materials & Interfaces》上。

圖1.柔性多孔CNTs-GR/PDMS導電納米復合材料的制備

  考慮到響應區(qū)間和靈敏度對傳感器的重要性，本工作采用如圖1所示工藝制備了長為30mm、寬為10mm、厚為1mm了具有高靈敏度（GF=186.5）和寬的響應區(qū)間（120%）的柔性多孔CNTs-GR/PDMS導電納米復合材料。得益于較低楊氏模量的PDMS不會限制人體皮膚的自然運動，滿足可穿戴設備的要求；此外，大長徑比的一維CNTs與二維片狀GR相結合，構建有效的導電網(wǎng)絡，有效調(diào)控材料的力敏響應性能。最后，通過索氏抽提處理形成的特殊的多孔結構，具有這些結構的傳感材料不僅能夠展示出優(yōu)異的可拉伸性還能保持穩(wěn)定的導電性能。

圖2. （a-a”）純PDMS，（b-b”）柔性CNTs-GR/PDMS復合材料，（c-c”）和（d-d”） 柔性多孔CNTs-GR/PDMS復合材料

  復合材料微觀形貌顯示，具有特殊多孔結構的CNTs-GR/PDMS復合材料相對于純PDMS和柔性CNTs-GR/PDMS復合材料具有以下特點：首先，多孔材料表面呈現(xiàn)典型的微-納結構，無疑可以提高復合材料表面的疏水性；其次，CNTs（白色亮點和線性形狀）和GR（片狀結構）為均勻分散在PDMS基質(zhì)中未發(fā)生團聚，形成導電性能好和靈敏度高導電網(wǎng)絡結構；最后，多孔內(nèi)壁上存在裸露的導電填料相互接觸或搭接，在應變傳感方面使導電網(wǎng)絡更加靈敏。

圖3 柔性多孔CNTs-GR/PDMS應變傳感器的響應機制

  柔性多孔CNTs-GR/PDMS復合材的響應度均隨拉伸應變的增加呈指數(shù)增長，低CNTs-GR含量的復合材料表現(xiàn)出更靈敏的響應性。當導電填料質(zhì)量分數(shù)為0.7 %時，柔性多孔CNTs-GR/PDMS復合材料的響應行為可劃分為五個區(qū)域：在區(qū)域Ⅰ（0＜ε＜3%）中，小應變范圍內(nèi)，多孔復合材料具有超高的GF值（GF=182.5），這可能是由于復合材料基體內(nèi)部及孔壁上部分不完整的導電網(wǎng)絡在拉伸過程中極易被破壞，致使復合材料表現(xiàn)出極高的GF值；在區(qū)域Ⅱ（3%＜ε＜57%）中，復合材料仍具有較高的GF值（GF=45.15），但由于響應性和應變這兩者的“競爭性”關系，相比于區(qū)域Ⅰ，盡管復合材料的響應性在區(qū)域II有所增加，但GF值反而降低；在區(qū)域Ⅲ（57%＜ε＜90%）中，復合物材料的GF值稍有增加（GF=46.15），這主要是由于隨著應變的繼續(xù)增大，基體中部分孔壁開始相互接觸并與基體之間形成新的導電網(wǎng)絡，致使復合材料的GF值較區(qū)域II稍有增加。在區(qū)域Ⅳ（90%＜ε＜110%）中，復合物材料的GF值繼續(xù)增大（GF=70.62）。這主要是由于隨著應變的進一步增大，孔壁完全接觸后與基體之間形成新的導電網(wǎng)絡，且在應力方向孔壁上的填料相對滑移較大。此外，基體中的導電網(wǎng)絡結構也被破壞，致使復合材料表現(xiàn)出更高的GF值。在區(qū)域Ⅴ（ε>110%）中，復合物材料的GF值發(fā)生激增（GF=186.5）。這主要是由于復合物材料在拉伸后期，體系中導電網(wǎng)絡持續(xù)被大量破壞響應性隨之激增，在很小的應變范圍下復合材料就表現(xiàn)出極高的GF值。

圖4.柔性多孔CNTs-GR/PDMS應變傳感器的人體運動監(jiān)測應用

  基于多孔傳感器的高靈敏度和寬應變范圍，應變傳感器連接到人體的不同部位，以監(jiān)視人體的大規(guī)模運動和微小的生理信號，表明應變傳感器在人體運動監(jiān)測領域具有潛在的應用價值和意義。

  作者通過簡單的溶液共混和索氏提取法，研制出具有特殊多孔結構的CNTs-GR/PDMS復合材料。多孔結構的構筑使復合物中的穩(wěn)定的導電網(wǎng)絡結構更加舒展，從而增加導電填料之間的距離，復合材料的導電網(wǎng)絡在拉伸-釋放過程中更可能被破壞和重建。特殊的多孔結構賦予傳感器出色的電導率（0.022 S·cm-1）、高靈敏度（GF=186.5）、寬響應區(qū)間（120%）、快速響應時間（60 ms）、出色的穩(wěn)定性和可重復性（10000次拉伸/釋放測試）。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.0c22823