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  越來越多的熱塑性或熱固性塑料被回收或焚燒以回收能源，但大多數(shù)最終進入垃圾填埋廠，或丟棄進入城市、生態(tài)景觀帶，甚至海洋等自然環(huán)境，導致嚴重的資源浪費和環(huán)境負擔。為實現(xiàn)節(jié)能減排目標，可回收、能修復的熱固性高分子材料引起了廣泛的關注。其中，高分子共聚是一種制備高性能聚合物材料的關鍵策略，可實現(xiàn)單一單體無法實現(xiàn)的協(xié)同作用。然而，考慮到未來工業(yè)對高性能樹脂的需求，開發(fā)兼具高性能和可回收、能修復的熱固性材料仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

  為解決上述問題，江蘇海洋大學宇平研究團隊聯(lián)合中國科學技術大學余彬教授團隊，基于席夫堿反應，提出了利用帶有龐大懸垂側基的二元胺和含氟苯氧骨架二元胺單體進行不同比例共聚，來制備高性能動態(tài)聚亞胺網(wǎng)絡的設計和制造策略，其不僅表現(xiàn)出強韌的力學性能，而且具有良好的修復能力和可回收性。這些優(yōu)良的綜合性能將極大地擴大共聚亞胺樹脂在柔性導體和電極中的潛在應用，同時，對減少塑料消耗和海洋微塑料污染具有重要意義。

  具體地，作者使用了4-苯基醚-1,3-二胺（2, 4-ODA）和1,4-雙（4-氨基-2-三氟甲基苯氧基）苯（6FAPB）兩種不同的二元胺單體，創(chuàng)建了一種新的共聚亞胺網(wǎng)絡，該體系充分利用單體2, 4-ODA的剛性和6FAPB的柔韌性（圖1）。CO-PIM-50體系的拉伸強度高達63.7 MPa，優(yōu)于目前絕大多數(shù)已報道的基于三(2-氨基乙基)胺（TREN）交聯(lián)劑的動態(tài)聚亞胺材料，可與商業(yè)化的聚碳酸酯等特種工程塑料媲美。印象深刻的是，雖然亞胺體系對水敏感，但是CO-PIM材料在去離子水中常溫浸泡24h后，仍可維持高的力學強度（>73%），有利于其在潮濕環(huán)境下實際應用。這主要得益于體系芳香烴的共軛效應，水解平衡條件很可能只涉及一小部分亞胺的水解。

  研究人員利用偏光顯微鏡觀察芳香族共聚亞胺的自愈過程，CO-PIM-75膜上的淺劃痕在室溫至150 ℃下愈合1h后可自愈，但表面深劃痕在加熱時，其自愈性能檢測不明顯。然而，對于CO-PIM-75-Origin薄膜，從環(huán)境溫度加熱到80 ℃，CO-PIM-75-Origin膜表面POM可以清晰觀察到其深而寬的劃痕（~120 μm）在大約1分鐘左右完全消失。此外，作者還在CO-PIM-75-Origin膜的中間劃了一個~60 μm的狹縫，以探索“傷口”的自愈能力，在熱刺激作用下，狹縫的尺寸變得越來越小，幾分鐘內(nèi)就能完全愈合。與自愈性不同，再加工性對熱固性交聯(lián)材料的動態(tài)性提出了更高的要求。作者將CO-PIM薄膜剪碎并在150 ℃、10 MPa下熱壓10 min進行物理回收，成功獲得系列重塑試樣（圖2）。拉伸結果可以看出，經(jīng)過再加工后，材料的拉伸應力、斷裂伸長率和韌性略有下降，彈性模量略有增加，熱重塑加工后的CO-PIM的機械剛度和強度仍然優(yōu)于廣泛使用的商用工程塑料。在熱壓過程中，亞胺鍵同時發(fā)生兩個可逆的交換反應：包括兩個亞胺之間發(fā)生亞胺交換反應，以及游離胺基的轉氨化反應。同時，熱重塑后韌性下降主要是由于熱壓過程中一些副反應，包括熱壓自交聯(lián)或形成超交聯(lián)多胺，導致交聯(lián)密度增加，材料變脆，研究人員也通過差示掃描量熱儀、動態(tài)熱機械分析儀、理論模擬等手段進一步實驗驗證和闡釋。

  以上成果近日以“Mechanically Robust, Recyclable, and Self-Healing Polyimine Networks”為題在線發(fā)表在國際著名期刊《Advanced Science》上（Adv Sci 2023, 2300958）。文章第一作者和通訊作者是江蘇海洋大學青年教師宇平博士，其一直致力于發(fā)展高性能、綠色合成，以及多功能、循環(huán)利用的高分子材料，特別是在動態(tài)高分子材料、聚酰亞胺特種高分子材料領域取得了系統(tǒng)的理論和應用研究成果。中國科學技術大學余彬教授為文章共同通訊作者。第一完成單位是江蘇海洋大學，第二完成單位是中國科學技術大學。該研究得到江蘇省教育廳、國家自然科學基金委等支持。本工作還得到了上海交通大學顏徐州教授、張照明老師、王春雨老師、侯靜文老師的大力支持和幫助。在此，也期待更多的基礎性策略和有趣的應用場景在動態(tài)高分子材料等前沿聚合物材料上得到突破。