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川大吳錦榮教授團隊《Mater. Horiz.》: 通過對稱/非對稱擴鏈劑實現聚氨酯彈性體的強韌化、損傷自報告/修復過程可視化

2024-02-08 來源：高分子科技

傳統彈性體材料因具有出色的機械強度、尺寸和環境穩定性被廣泛應用于軍事、航空航天等領域。然而，盡管傳統彈性體材料具有優異的機械和物理特性，但由于其缺乏內在的修復動力和響應能力，在服役過程中不能自監測和修復網絡破壞，因此會不可避免地遭受機械和化學損傷。這些受損的彈性體材料在服役失效后被丟棄會導致嚴重的環境污染。因此，如何通過分子設計制備可自我報告損傷并修復的高強韌彈性體材料具有重要意義。

近日，四川大學吳錦榮教授團隊在聚氨酯彈性體網絡中引入對稱/非對稱氫鍵構建大而無序的動態硬相（圖1）實現了其機械性能強韌化、損傷自報告/修復過程可視化及信息加密-解密。作者通過變溫紅外（VT-IR）、密度泛函理論（DFT）計算、小角X射線衍射（SAXS）和正電子湮沒壽命譜（PALS）證明了聚氨酯彈性體網絡中大而無序的動態硬相的形成（圖2）。應力松弛譜、雙量子固體核磁（DQ-NMR）和分子動力學模擬揭示了彈性體網絡的弛豫動力學行為（圖2）。研究發現，這種大而無序的硬相使彈性體網絡具有雙重優勢。一方面，網絡中大硬相相區的分布使其具有小的自由體積分數、優異的應變誘導結晶和高效的能量耗散能力，從而賦予彈性體高的機械性能（拉伸強度：60.7 MPa）和快的應變自恢復能力（700%應變循環加載6次后網絡弛豫4 h即可恢復初始水平）；另一方面，網絡中無序硬相的松散堆砌對網絡鏈的限制程度小，賦予了網絡較高的弛豫動力學，從而實現聚氨酯彈性體高的修復效率（97.8%）。聚二甲基硅氧烷作為軟段之一可賦予該彈性體優異的疏水性（圖3）。不對稱擴鏈劑苯并咪唑的熒光特性賦予彈性體熒光強度響應性，可自我報告機械/化學損傷和可視化修復過程，同時在信息加密和解密方面具有潛在的應用前景（圖4）。

圖1 聚氨酯彈性體的分子設計理念及網絡結構

圖2 網絡中大而無序的動態硬相形成的證明及弛豫動力學研究

圖3 大而無序的動態硬相對機械性能和修復性能的貢獻及其疏水性

圖4 機械/化學損傷自報告和可視化修復過程及其信息防偽

該工作以“Mechanically robust, self-reporting and healable polyurethane elastomers by incorporating symmetric/asymmetric chain extenders”為題發表于期刊《Materials Horizons》上 (Mater. Horizon. 2024. DOI: 10.1039/D3MH01987J)。四川大學高分子科學與工程學院博士研究生吳海濤為文章第一作者，吳錦榮教授為論文通訊作者，高分子科學與工程學院為通訊單位。該研究工作得到了國家自然科學基金項目（No. 51873110）、四川省科技廳項目（No. 2021YFS0402、2021JDJQ0018）、四川省自然科學基金項目（2022NSFSC1982）和高分子材料國家重點實驗室的資助，感謝上海同步輻射（SSRF）的支持。同時感謝中國科學技術大學葉邦角教授、張宏俊教授以及東京大學博士生王豪的支持。

原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/mh/d3mh01987j

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（責任編輯：xu）

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