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  鋰離子電池的發展一直受到鋰資源成本高和熱失控問題的制約。近年來，鋅基水溶液電池(AZBs)因其優異的安全性、較高的理論容量(820 mAh g^-1, 5855 mAh cm^-3)、豐富的儲量、適宜的氧化還原電位(相對于標準氫電極(SHE) -0.76 V)和較低的成本而受到研究人員的青睞。不幸的是，在電鍍/剝離過程中，不規則的Zn沉積導致剛性枝晶的形成，加劇了活性位點分布的不均勻，容易使分離器更容易被刺穿，從而導致短路。而且，當電解質溶液中只有水作為溶劑時，H₂O繼續不可逆地消耗電子，在陽極表面產生氫氣，最終使整個電池的庫侖效率(CE)和循環壽命惡化。

  為了解決與AZBs相關的挑戰，人們提出了各種方法，如界面工程、隔膜優化和電解質修飾。水凝膠電解質(HE)作為一種電解質材料，由于其固有的準固體物理狀態、穩定的網絡結構和抑制水運動的特性，被認為可同時解決電池漏液和鋅金屬陽極可逆性差問題的選擇之一。水凝膠中的官能團可以改變其內部結構，從而調節其物理化學性質，并賦予其特殊的品質，如自粘附、熱自保護和自修復。此外，HE具有柔軟濕潤的性質，保證了與電極表面的良好相容性，并具有有效防止活性物質溶解的能力。此外，優越的生物相容性和透氣性使水凝膠能夠無縫連接人體組織和不同的剛性設備。由于這些優點，鋅基水凝膠電池具有廣泛的應用前景。

  然而，在水凝膠電解質的實際應用中存在兩個主要挑戰。一方面，盡管水凝膠具有獨特的三維孔隙結構和界面相容性，有利于離子傳輸和降低界面阻抗，但官能團誘導Zn²⁺在優勢晶面優先沉積的能力仍然存在局限性。另一方面，相當一部分水分子在低于0 ℃的溫度下容易發生分子間氫鍵。這導致水凝膠電解質凝固成冰狀狀態，進一步降低離子電導率，并顯著降低抗擠壓和彎曲等惡劣條件的疲勞性能，最終導致凝膠電池在低溫下容易失效。因此，迫切需要創造一種既能有效提高電解質離子定向輸運性，又能同時增強其抗凍性和力學性能的方法。

圖 1 凝膠電解質的表征

圖2 基于凝膠電解質的Zn||Zn對稱電池性能圖

圖 3 Zn陽極在電解質中的表征及作用機制研究

圖4 Zn陽極在電解質中循環后的表征及理論計算

圖5 Zn||MnO₂凝膠全電池的電化學性能及濫用條件下的器件性能 

圖6 Zn||MnO₂凝膠全電池在低溫條件下的電化學性能 

  添加DMF后可以有效的打破H₂O-H₂O之間的氫鍵，通過調控混合溶劑組成可獲得在-30度不凍結的凝膠電解質。以PZD-30%作為電解質組裝的Zn||Zn對稱電池和Zn||MnO₂全電池展現出最優的低溫循環穩定性。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202312116

近期課題組關于寬溫域電極及電解質的相關成果：

[1] H. Lin, C. Lin, F. Xiao*, L. He, P. Xiong, Y. Luo, X. Hu, Q. Qian, Q. Chen,Z. Wen* and L. Zeng*, High-performance wide-pH Zn-based batteries via electrode interface regulation with valine additive, Adv. Funct. Mater., 2024, DOI: 10.1002/adfm.202310486.

[2] C. Lin, L. He, P. Xiong*, H. Lin, W. Lai, X. Yang, F. Xiao, X. Sun, Q. Qian, S. Liu, Q. Chen*S. Kaskel, and L. Zeng*, Adaptive ionization-induced tunable electric double layer for practical Zn-metal batteries over wide-range pH and temperature, ACS Nano, 2023, 17, 23181-23193.

[3] Y. Wang, F. Xiao, X. Chen, P. Xiong*, C. Lin, H. Wang*, M. Wei, Q. Qian, Q Chen*, L. Zeng*, Extraordinarily stable and wide temperature range sodium/potassium-ion batteries based on 1D SnSe₂-SePAN composite nanofibers, InfoMat, 2023, 5, 12467.

[4]C. Lin, X. Yang, P. Xiong*, H. Lin, L. He, Q. Yao, M. Wei, Q. Qian, Q. Chen*, L. Zeng*, High-rate, large capacity, and long life dendrite-free Zn metal anode enabled by trifunctional electrolyte additive with a wide temperature range, Adv. Sci., 2022, 9, 2201433.

[5] J. Zhang, C. Lin, L. Zeng*, H. Lin, L. He, F. Xiao, L. Luo, P. Xiong*, X. Yang, Q. Chen*, Q. Qian*, A hydrogel electrolyte with high adaptability over a wide temperature range and mechanical stress for long-life flexible zinc-ion batteries, Small, 2024, DOI: 10.1002/smll.202312116.

[6] P. Xiong, Y. Zhang, J. Zhang, S. H. Baek, L. Zeng, Y. Yao, H. S. Park*, Recent progress of artificial interfacial layers in aqueous Zn metal batteries, EnergyChem, 2022, 4, 100076. (Invited Review)

[7] L. He, C. Lin, P. Xiong*, H. Lin, W. Lai, J. Zhang, F. Xiao*, L. Xiao, Q. Qian, Q. Chen, L. Zeng*, Progress in electrolyte engineering of aqueous batteries in a wide temperature range, Trans. Tianjin Univ., 2023, 29, 321-346. (Invited Review)

[8] P. Xiong, C. Lin, Y. Wei, J. Kim, G. Jang, K. Dai, L. Zeng, S. Huang, S. Kwon, S. Lee*, H. Park*, Charge-transfer complex-based artificial layers for stable and efficient Zn metal anodes, ACS Energy Lett. 2023, 8, 2718-2727.

[9] Z. Yuan, F. Xiao, Y. Fang, P. Xiong, X. Sun*, X. Duan, X. Yang*, H. Fan, M. Wei, Q. Qian, Q. Chen,L. Zeng*, Defect engineering on VO₂(B) nanoleaves/graphene oxide for the high performance of cathodes of zinc-ion batteries with a wide temperature range, J. Power Sources, 2023, 559, 232688.

[10] Q. Yao, F. Xiao, C. Lin, P. Xiong*, W. Lai, J. Zhang, H. Xue, X. Sun, M. Wei, Q. Qian, L. Zeng*, Q. Chen*, Regeneration of spent lithium manganate into cation-doped and oxygen-deficient MnO₂ cathodes toward ultralong lifespan and wide-temperature-tolerant aqueous Zn-ion batteries, Battery Energy, 2023, 2, 20220065.