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  金屬鋰擁有高的比容量和最低的還原電勢，鋰金屬負極被認為是最有前途的負極材料之一。然而鋰負極表面固態電解質界面（SEI）層的不穩定性、不可控的枝晶生長和無限的體積變化，阻礙了鋰金屬負極的實際應用。功能化聚合物在電解質工程和界面改性中發揮了重大作用，有望解決電極和電解質之間的界面問題，從而引發了人們的廣泛關注。該綜述旨在提供一個關于功能化聚合物在抑制枝晶生長，建立穩定的界面以及適應鋰負極體積變化方面的概念詮釋，關于界面化學和Li⁺的傳輸機制方面文章中做出了詳細描述。該文綜述了近年來功能化聚合物用于液態到固態電解質的優化，以及構建有機或雜化鋰負極界面的研究進展（圖1）。界面化學和鋰離子傳輸機制中，以聚合物為基礎的電解質和人工SEI應用的機遇與挑戰也被重點關注。

  北京化工大學有機無機復合國家重點實驗室于樂教授課題組與西安交通大學丁書江教授團隊合作綜述了功能化聚合物在鋰金屬負極電解質優化和界面改性中的應用（J. Mater. Chem. A 2021, DOI: 10.1039/D1TA02297K.）。

  文章從兩個方面總結了功能化聚合物在鋰負極改性中的最新研究進展：

1、聚合物在電解質改性中的應用

  在液態電解質（LE）中加入微量添加劑是一種有效的提高體系熱穩定性的策略，功能性聚合物作為LE中的一類重要添加劑，可作為阻燃劑防止熱失控。根據原理，聚合物基添加劑可分為熱敏材料和電化學聚合添加劑。聚合物單體添加到LEs中，電池過度充電時會氧化產生自由基離子從而進行聚合。與LE相比，以聚合物為基體的凝膠態聚合物電解質(GPE)可以抑制電解質泄漏，提高熱穩定性，同時減少Li表面與活性電解質組分的接觸從而降低界面副反應。然而，電極材料與電解質之間的界面接觸仍需要進一步的改善。為了生產使用安全的鋰金屬電池，固態聚合物電解質(SPEs)被認為是最理想的選擇之一。與LE和GPE相比，SPE具有更優異的熱力學性能、電化學穩定性和機械強度，然而在SPEs發展的過程中，SPE的界面相容性、離子遷移率和力學性能仍有待提高，可以通過聚合物結構設計及官能團修飾（例如—SO₃）來固定陰離子，從而提高鋰離子遷移數。

  目前的SPEs在離子導電性、機械強度、電性能和熱穩定性等方面仍不能與無機固態電解質(ISE)相媲美。但ISE通常具有高的界面電阻。在電解質和電極之間建立柔性界面或使用有機—無機復合電解質可以有效地解決界面接觸問題，因此使用具有高柔性的功能性聚合物是一種很有前途修飾策略。

2、聚合物在界面設計中的應用

    鋰負極表面自發形成的界面層是Li⁺通過空間電荷場轉移之后成核前的最后一個緩沖層。基于SEI誘導成核模型，SEI的不可控的特定成分和固有的脆性可能會加劇Li⁺通量的不均勻性。自發形成的SEI非常脆弱，容易被鋰枝晶刺穿，新的鋰暴露出來在其表面繼續形成SEI，增加了界面阻抗，降低了界面離子傳輸速率。因此，鋰負極界面層的性能有待提高，當將聚合物應用于物理鈍化層時，可利用原位形成的基于聚合物的界面相或聚合物層的非原位并入。除此之外，具有極性基團的聚合物有利于形成穩定的SEI。一些具有高Li親和力的極性基團可以擴大HOMO?LUMO間隙從而提高界面層的抗還原性和界面穩定性，極性基團還可能與有機溶劑具有強相互作用，從而減少溶劑與Li的反應性。

該工作以“Functional Polymers in Electrolyte Optimization and Interphase Design for Lithium Metal Anodes”為題目發表在《Journal of Materials Chemistry A》上，并被雜志選為Inside front cover。衷心感謝國家自然科學基金委和中央高校基本科研業務費等項目的資助。文章第一作者是北京化工大學化工學院張彩紅同學。通訊作者是北京化工大學李念武副教授、于樂教授和西安交通大學丁書江教授。

  原文鏈接：Functional Polymers in Electrolyte Optimization and Interphase Design for Lithium Metal Anodes 

J. Mater. Chem. A 2021, DOI: 10.1039/D1TA02297K.

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta02297k/unauth#!divAbstract

課題組網址：

  于樂教授團隊：https://www.x-mol.com/groups/Yu_Le

  丁書江教授團隊：http://gr.xjtu.edu.cn/web/dingsj