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深圳大學張培新教授團隊 AFM：多功能MXene鍵合傳輸網絡嵌入固態聚合物電解質實現高倍率和穩定的鋅金屬電池

2022-09-02 來源：高分子科技

水系鋅離子電池是新興的儲能電池，具有高理論體積容量（5855 mAh cm^-3）、低成本及本質安全性等優點。然而，由水性電解質引發的鋅陽極腐蝕，析氫等副反應是影響電池電化學性能的重要原因，亟需解決。前期研究證實通過采用固態聚合物電解質(SPE)有望解決上述問題。值得指出的是，SPE內部離子傳輸緩慢及不穩定的電解質-電極界面也阻礙了固態鋅離子電池的發展。因而，發展高性能固態鋅離子電池的前提是開發具有高效離子傳輸及穩定電解質-電極界面特性的SPE材料。

近日，深圳大學化學與環境工程學院張培新教授團隊提出一種多功能MXene鍵合傳輸網絡嵌入SPE的設計理念，以實現電解質內部高效、均勻的離子傳輸，并構建了穩定的電極-電解質界面及高倍率、穩定的鋅金屬電池。一方面，DFT計算和實驗結果證實，二維MXene納米填料的引入可以提高PH/MXene SPE的熱擴散效率和鋅離子遷移數，同時降低離子遷移勢壘。此外，由于MXene和PH聚合物鏈之間形成氫鍵網絡，外電場激發的偶極子會通過局部極化電場效應加速鋅鹽的解離和離子傳輸。另一方面，結合仿真模擬、形態表征、相間組分和界面傳輸動力學的研究可知，MXene納米填料還可以降低離子濃度極化，使電極-電解質界面中的離子傳輸均勻化，有利于原位構建穩定的有機/無機雜化界面，實現均勻的鋅沉積。相關成果以“Multifunctional MXene-Bonded Transport Network Embedded in Polymer Electrolyte Enables High-Rate and Stable Solid-State Zinc Metal Batteries”為題發表在Advanced Functional Materials國際期刊上。

工作亮點

1： Ti₃C₂T_x MXene納米片能夠通過表面上存在的氧和氟基團，能夠與聚合物鏈相互作用，形成氫鍵（H-F和H-O）網絡結構，可以提高聚合物的機械性能和熱擴散性能。此外，在外電場的作用下氫鍵可以形成偶極子，偶極子的積累可增強介電常數，從而通過局部極化電場效應促進鋅鹽的解離，加速離子傳輸。

2：PH/MXene電解質膜在0.1 mA cm^–2和0.5 mA cm^-2下分別實現了2500小時和1500小時的超穩定電鍍/剝離工藝。這種超穩定循環性能應歸因于聚合物基質內部所形成的MXene鍵合傳輸網絡，其有利于快速和均勻的離子傳輸，從而均勻化鋅沉積。通過進下的COMSOL模擬，3D共聚焦以及非原位FESEM表征，證明了PH/MXene SPE中Zn沉積的均勻性增強。

3：采用Ar⁺濺射的X射線光電子能譜進行循環后電極的界面成分分析，結果表明：得益于磺酸根離子的均勻分解，鋅負極表面形成了穩定、均一的SEI膜。通過Ar⁺濺射120 s后發現無機ZnF₂成分的強度顯著增加，同時出現了ZnS (162.5 eV)和ZnO (529.7 eV)等親鋅組分。這些無機組分（ZnF₂, ZnO和ZnS)有助于電極-電解質界面的離子傳輸及其穩定性。

圖1. a) MXene鍵合傳輸網絡嵌入固體聚合物電解質的示意圖。b) 所制備的PH/MXene SPE的數字圖像，c) 電解質膜的柔韌性展示。PH/MXene SPE的FESEM圖像：d) 側視圖和 e、f) 頂視圖以及相應的EDS映射。g) 純PVDF-HFP、PH SPE 和PH/MXene SPE的FTIR光譜。h) Zn(OTf)₂、PVDF-HFP、PH SPE和PH/MXene SPE的DSC曲線。

圖2.a) PH和PH/MXene SPE膜的應變測試。b) PH和PH/MXene SPE在0.1 mV s^–1時的LSV曲線。PH和PH/MXene SPE膜的瞬態電熱(TET)研究。c) 測試過程中的懸浮樣品。d)實驗數據的擬合結果。e)熱導率和f) PH和PH/MXene SPE膜的熱擴散率。

圖3. PH SPE和PH/MXene SPE的離子傳輸性能研究。a) 鋅原子在不同官能團修飾的Ti₃C₂T_xMXene 上的吸附能。b)離子電導率和相應的活化能。c) 離子遷移數。d) 介電常數。e) 基于局部極化電場效應的離子傳輸增強機制示意圖，該效應源自分布在氫鍵網絡上的激發偶極子。

圖4. 基于PH SPE和PH/MXene SPE的Zn電鍍/剝離電化學性能測試。 a) Zn|Cu不對稱電池在0.1 mA cm^-2和0.1 mAh cm^-2條件下的庫侖效率。b) 以0.1 mV s^–1記錄的CV曲線。 c) Zn|Zn對稱電池的循環穩定性和d) 倍率性能。e) 在循環壽命方面與以往報告的比較。

圖5.電極-電解質界面中Zn沉積行為的模擬和實驗研究：a, c) PH SPE和 b, d) PH/MXene SPE中的歸一化局部電流密度分布和Zn離子濃度分布。分別在PH SPE中循環e, g-j) 800 h和在PH/MXene SPE中循環f, k-n) 2500 h后的激光共聚焦掃描顯微鏡、FESEM和相應的EDS映射圖像，在0.1 mA cm^–2和 0.1 mAh cm^–2的條件。

圖6.研究電極-電解質界面中的界面組分和傳輸動力學。a) 循環后修飾電極表面各種元素的XPS光譜。在b) PH/MXene SPE和c) PH SPE中連續鍍鋅過程中Zn|Zn對稱電池的原位EIS曲線。d) 界面傳輸動力學和鋅沉積之間的內在關系示意圖。

圖7.由PH和PH/MXene SPE組裝的固態Zn/VO₂全電池的電化學性能評估。a) PH SPE和b) PH/MXene SPE在0.1 mV s^–1的掃描速率下記錄的CV曲線。c) 倍率性能。d) PH/MXene SPE在不同電流密度下的充放電曲線。e) 0.5 A g^–1下的循環穩定性。在f) PH/MXene SPE和g) PH SPE中運行的Zn/VO₂電池的EIS曲線。h) VO₂/PH/MXene SPE/Zn軟包電池串聯的數字圖像及其在不同狀態下點亮LED指示燈。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202207909

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（責任編輯：xu）

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