中科院化學(xué)所趙永生研究員團(tuán)隊 ACS Nano：單晶染料激光器
2022-07-16 來源：高分子科技
基于有機(jī)染料溶液作為增益介質(zhì)的染料激光器自發(fā)明以來，已在天文學(xué)、制造、醫(yī)學(xué)、光譜學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出許多先進(jìn)的應(yīng)用。為了進(jìn)一步滿足光學(xué)器件的集成性和激光器件運(yùn)輸和存放過程中的安全性，科學(xué)家們發(fā)展了依靠摻雜染料的聚合物作為增益介質(zhì)的固態(tài)染料激光器，然而其存在缺陷密度高、光學(xué)增益低、穩(wěn)定性差等問題。單晶態(tài)的有機(jī)激光器由于缺陷少、光學(xué)增益高、穩(wěn)定性好，已在部分芳香族低聚物的有機(jī)半導(dǎo)體材料中實現(xiàn)，近年來，有機(jī)單晶半導(dǎo)體激光器已接近其性能和功能極限。相比之下，激光染料分子種類繁多，如常見的香豆素類、羅丹明類以及花菁衍生物等。染料單晶激光的實現(xiàn)有望進(jìn)一步拓寬有機(jī)單晶激光器的增益體系。然而，染料分子在聚集態(tài)下存在嚴(yán)重的分子間猝滅，通常無法提供足夠的光學(xué)增益，所以目前利用有機(jī)染料分子實現(xiàn)單晶態(tài)下的受激輻射面臨著巨大挑戰(zhàn)。
圖1
近期，中國科學(xué)院化學(xué)研究所趙永生研究員課題組發(fā)展了一種溫度控制的分子自組裝策略（圖1a），通過調(diào)控染料分子的組裝路徑分別得到了同一染料分子的熱力學(xué)和動力學(xué)微晶，基于此實現(xiàn)了基于傳統(tǒng)激光染料的單晶微納激光。對所制備的熱力學(xué)微晶（黃色相）和動力學(xué)微晶（青色相）（圖1b，c），進(jìn)一步研究了染料微晶中不同的分子堆積方式、分子間相互作用與激發(fā)態(tài)動力學(xué)過程，并揭示了這兩種染料微米線的發(fā)光屬性：黃色相微米線為分子間電荷轉(zhuǎn)移的激基締合物的發(fā)射，青色相微米線為分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的單體發(fā)射（圖2）。最終在飛秒激光的泵浦下，黃色相的熱力學(xué)染料微晶由于強(qiáng)的π-π作用引起分子間猝滅，即使在高的泵浦功率下也未能實現(xiàn)受激輻射（圖3）。而具有弱的π-π作用的青色相的動力學(xué)微晶由于抑制了分子間電荷轉(zhuǎn)移，從而維持了足夠高的光學(xué)增益，在光泵浦作用下成功實現(xiàn)了低閾值的單晶染料激光出射（圖3c和d）。這項研究工作通過調(diào)控染料分子堆積首次實現(xiàn)了基于有機(jī)染料的單晶激光，不僅為基于分子堆積調(diào)控實現(xiàn)單晶染料激光器提供了令人信服的實例，而且為開發(fā)高性能的納米光子學(xué)元件提供了有價值的借鑒。該工作以“Realization of Single-Crystal Dye Lasers by Taming Charge Transfer in Molecular Self-Assemblies”為題發(fā)表在《ACS Nano》上，文章第一作者是中國科學(xué)院化學(xué)研究所碩士研究生董琬婷。通訊作者是張春煥博士和趙永生研究員。該研究得到科技部和國家自然科學(xué)基金委的支持。
圖2
圖3
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03385
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