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電子科大王東升/鄭永豪課題組《Adv. Sci.》：基于DASAs的光敏感二維邏輯存儲器件

2023-03-13 來源：高分子科技

光作為一類刺激源，具有無接觸性、高效、高時空可控性的特點，已經被證明可用于控制邏輯存儲器件。光開關分子的往復異構化性質是光敏感材料與器件的核心運行機理。傳統的光開關分子如偶氮苯、螺吡喃和二芳基乙烯，表現出紫外光引發的異構化反應，并存在光漂白的風險。給體-受體斯坦豪斯加合物（DASAs）作為一類新穎的光開關分子，主要由電子受體、電子給體和三烯π橋組成。DASAs表現出可見光/近紅外光引發的linear-to-cyclic異構化與熱引發的cyclic-to-linear異構化。然而，與傳統光開關分子類似，DASAs由于分子間強烈的π-π堆積作用而在固體狀態下表現出受限的異構化過程，這無疑限制了器件的光調制能力。

來自電子科大的王東升/鄭永豪課題組報道了通過有機-無機界面策略調控光敏感二維邏輯存儲器件。通過在DASAs中引入不同碳鏈長度（n=1, 5, 11, 17）的烷基鏈，改變DASAs在器件表面的自組裝與分子間相互作用（圖1）。

圖1 用可見光和熱調控二維邏輯存儲設備的示意圖。

研究發現，烷基鏈的引入對DASAs的電子分布規律影響不大，在正己烷中DASAs均在~564 nm處都表現出很強的n-π*吸收帶，在甲苯和正己烷中均表現出較好的異構化性能（圖2a-2c）。然而，基于DASAs在玻璃表面制備薄膜時，不同的烷基鏈長度的DASAs表現出異構化性質差異（圖2d-2e）。DASAs的四端引入烷基鏈會削弱DASAs的分子間聚集，進一步提高了分子在薄膜中的運動性，有利于其異構化過程。有趣的是，保持碳鏈的增長并沒有持續促進DASAs的linear-to-cyclic的異構化過程。如，DASA-18C和DASA-12C在平衡狀態下的轉變效率相似，但DASA-18C達到平衡所需的時間要長得多（圖2d）。

圖2. DASAs在溶液和薄膜中的異構化性能

為了進一步明確碳鏈長度與異構化性質之間的關系，利用原子力顯微鏡（AFM）對DASAs在硅片襯底上的自組裝微觀結構進行了監測。隨著碳鏈的增長，DASAs的成膜性有了明顯的提升。然而DASA-18C卻反常地具有較高的粗糙度，并發現了針狀晶體（圖3a-3c）。進一步的，研究DASAs薄膜的機械性能，并與異構化性質進行關聯。隨著碳鏈的增長，DASAs薄膜的機械性能逐漸降低，這有利于DASAs的異構化。而與形貌結果類似，DASA-18C反常的表現出較強的機械性質，這也與DASA-18C薄膜中異構化性質的下降相關（圖3d-3h）。

圖3. DASAs薄膜的自組裝及機械性質研究。

基于DASAs在石墨烯晶體管器件表面形成薄膜制備二維邏輯存儲器件，并通過綠光與加熱實現信息的記錄與擦除（圖4a-4b）。有趣的是，在光照過程中，器件表面機械性能發生規律性變化。以DASA-12C的器件為例，在光照后器件表面的楊氏模量顯著增大，而在加熱后其楊氏模量下降，該過程具有往復性（圖4c-4d）。作者同樣猜測這可能是光開關分子無法在薄膜中達到100%異構化的關鍵原因。二維邏輯存儲器件在光照的過程中表現出Id-Vg轉移曲線的負向移動，并伴隨電流逐漸增大，這意味著器件表面的導電性增加。器件電學性質的動力學變化與異構化動力學相符，在依次的光照/加熱處理下表現出往復切換性質（圖4e-4h）。

圖4. 光敏感二維邏輯存儲器件的制備與性質。

作者進一步實現了二維邏輯存儲器件的多狀態光編程控制。通過控制光照強度和時間，可以實現器件在初始狀態（OFF狀態，所有linear）和穩定狀態（ON狀態，所有cyclic）之間的多個狀態中往復切換。DASA-12C和DASA-18C在不同光強度的照射下，電流均有增大（圖5a-5c）。其中DASA-12C表現出更為穩定的中間態，于是可進一步用于光編程控制。通過對光照強度與時間進行編程對器件的電學性質實現了調控（圖5d-5f）。

圖5. 二維邏輯存儲器件的多狀態光編程控制。

進一步構建了DASAs在石墨烯表面的環境，通過密度泛函理論（DFT）對DASAs異構化中間體能量變化過程進行計算研究（圖6a）。所有DASAs在氣相中的異構化能量變化過程相似（圖6b）。石墨烯促進了DASAs 的A-A`轉變過程。而隨著碳鏈的增加，A-A`與A``-B轉變過程均表現出能量差下降的趨勢，有助于異構化的發生（圖6c-6e）。DFT計算結果充分說明，適度長度烷基鏈的引入，能夠減弱DASAs與表面的堆積作用，進一步提高其在表面的異構化性質。

圖6. 石墨烯表面DASAs異構化機理研究。

該工作通過在石墨烯晶體管器件表面引入具有不同碳鏈長度的DASAs制備了一系列二維邏輯存儲器件，并通過對光照強度與時間進行編程實現了器件在多狀態間的控制切換。在未來的工作中，需要進一步通過優化DASAs在表面的分布，以提高二維邏輯存儲器件的性能。

該論文以《Controlling isomerization of photoswitches to modulate 2D logic-in-memory devices by organic-inorganic interfacial strategy》為題發表在期刊《Advanced Science》上。博士研究生段永麗和碩士研究生宋苗苗為該論文的第一作者，電子科技大學王東升副教授、劉富才教授、陳龍泉教授和鄭永豪教授為該論文的通訊作者。感謝何超老師、劉希麟老師、韋晨教授、鄧旭教授、孫梵熙、許懿對該論文的支持。感謝國家自然科學基金委的經費支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.202207443

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（責任編輯：xu）

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